活性炭纤维电极水-固-气微界面吸附催化和氧化还原过程耦合及强化机制研究

The electro-Fenton (EF) process using activated carbon fiber (ACF) cathode has been proved as a high-efficient method for the removal of persistent toxic substances (PTS) in the water. Optimal reaction process at ACF electrode and enhanced production of active radicals and utility efficiency is the key. Herein, the redox characteristics of ACF and the effects of various factors on them are investigated. The micro-interface behavior of contaminant of the water/solid/gas micro-interface processes of ACF cathode will be investigated for estimating the contamination control and purification theory. Synergetic mechanism of PTS removal by the redox and adsorption process in the EF process will also be explored. The redox reaction will be used for developing novel multiple EF catalytic cathode, which can both catalytically reduce Fe3+ to Fe2+, and enhance the H2O2 electrogeneration. The removal kinetics and pathway of targeted pollutants will be analyzed using the combined adsorption-catalysis-reduction-oxidation process. Therefore, the catalytic electrode will be used in the EF process for generating high concentration of active radicals. At last, The novel electrochemical process and method for the removal of nonbiodegradable organic pollutants will be developed.

水中持久性有毒物质（PTS）净化一直是废水处理中的难点课题。电芬顿技术是净化PTS最具应用前景的手段之一。而深入认识电芬顿过程电极微界面作用机理是指导其实际应用的关键因素。本项目将系统研究具有高吸附能力和活性点位活性炭纤维电极在电芬顿过程微界面氧化还原作用机理，阐明电化学催化材料与气体分子作用的物理化学行为及其对结构和性能的影响；考察高比表电极材料体相、界面和表面的化学组成和结构对过氧化氢生成、铁离子还原及羟基自由基产生的影响；揭示电极材料的结构特性与对有毒有害分子的吸附与催化降解的关系，深入探索污染物在固液气微界面转移转化规律，定量表征高比表电极水固气界面吸附－氧化还原耦合机制，以更清楚地考察污染物吸附富集－羟基自由基氧化间协同效果；进而通过电极材料表面性质调控与设计指导难降解有机物治理技术原理研究，为电芬顿氧化技术更好用于难降解有机物深度处理奠定科学理论基础。

水中持久性有毒物质（PTS）净化一直是废水处理中的难点课题。电芬顿技术是净化PTS最具应用前景的手段之一。本项目系统研究了具有高吸附能力和活性点位活性炭纤维电极在电芬顿过程微界面氧化还原作用机理，考察了高比表电极材料体相、界面和表面的化学组成和结构对过氧化氢生成、铁离子还原及羟基自由基产生的影响，结果表明具有更丰富的孔隙结构的高比表面积ACF电极（ACF-2#）可为光电化学反应提供更多的活性位点，促进H2O2及•OH生成。不同降解过程氧化能力遵循：ACF1#-EF < ACF2#-EF < ACF1#-PEF < ACF2#-PEF的规律，说明了高比表面积活性炭纤维具有更强的催化效能。同时考察了析氧电位不同的RuO2/Ti及BDD阳极与ACF阴极的耦合效能，结果表明非活性BDD电极可产生大量•OH吸附在电极表面或在水溶液中游离存在，因而可与ACF阴极高效匹配，大幅提高降解能力。ACF阴极能高效还原Fe3+，维持溶液中更高浓度的Fe2+离子，使电芬顿反应持续高效进行。光电芬顿体系内ACF电极可高效催化Fe2+/Fe3+相互转化。ACF具有强吸附富集作用，同时过氧化氢，羟基自由基，Fe2+再生等均在ACF表面进行，吸附后有机物更容易与在ACF上生成的•OH发生碰撞被降解。研究发现电芬顿部分降解能够显著改善提高可生化性，可与生化工艺耦合降低处理成本。将太阳光电芬顿体系（SPEF）与光伏电池有机结合，以太阳光作为处理过程中的光源和能源供给，体系矿化率显著提高。考察了UVA、UVC及VUV光源对ACF电极产H2O2能力及降解能力的影响，将连续光源微波无极灯（MDEL）与光电芬顿工艺结合，发挥VUV、UVC、UVB及UVA等波段光源与ACF电极的协同作用，光解水中H2O2产生额外•OH，实现有机物的深度矿化。本项目通过系统研究电极微界面氧化-还原过程机理机制，实现阴阳电极协同，耦合光-电化学过程，为电芬顿氧化技术更好用于难降解有机物深度处理提供了科学理论支持。迄今本项目已在J. Hazard. Mater.、Electrochim. Acta、Chemosphere等期刊发表论文6篇，其中JCR一区SCI收录5篇，一篇文章入选ESI高被引论文。本项目已培养硕士研究生8名。