激基复合物体系构建具100%内量子效率的有机电致白光器件

Exciplex systems, one kind of ambipolar high-performance composite materials, emerge in recent years with predominance in constructing low-voltage-driven high efficiency organic light-emitting diodes (OLED). However, due to the lack of high-energy-gap exciplexes and the negative effects on exciton quenching and energy transfer, the performances of their white devices are still relatively low, which already becomes the bottleneck of the development for this kind of devices. With this concern, this project will adopt phosphine oxide electron acceptor with high excited energy and strong electron-withdrawing effect to construct high-energy-gap exciplex systems. Furthermore, in virtue of spatial and interfacial effects on exciton allocation, through forming separated emissive zones, the negative effects of exciplexes on exciton quenching and energy transfer can be suppressed. The complementary white phosphorescence and TADF OLEDs will be fabricated to realize the high efficiencies. This project will form new structures, technologies and methods with signature features and proprietary intellectual property rights in the fields of high-efficiency planar display and lighting devices, which is to promote the basic theoretical investigations and practical applications of our country in exciplex-based OLEDs.

激基复合物（Exciplex）体系是近年来崛起的一类双极性高性能复合材料，在构建低压驱动高效电致发光器件方面具有突出优势。然而，由于缺乏高能隙激基复合物以及白光器件中存在激子猝灭效应和能量传递过程的负面作用等原因，其白光器件性能始终偏低，这已成为制约此类器件发展的瓶颈。针对这一问题，本项目以具有高激发态能级和强吸电子诱导作用的芳香膦氧电子给体构建高能隙激基复合物体系，充分利用空间效应和界面效应对激子分配的影响，通过形成相互分隔的发光区域，抑制激基复合物体系在激子猝灭、能量传递等方面的负面作用。进而，以激基复合物体系为主体和发光体，分别构建高效互补型电致磷光和TADF白光OLED。本项目力图在高效平板显示和照明器件领域形成具有自身特色和自主知识产权的新结构、新技术和新方法，推动我国在激基复合物型电致发光器件领域的基础理论研究和相关成果的实际应用。

白光OLED材料和高性能器件的缺乏是阻碍有机电致发光技术在照明和高分辨显示设备等领域应用的瓶颈之一，是“如何优化激子分配以同时实现高白光色纯度和高效率”这一基本科学问题的集中体现。本项目以芳香膦氧受体为主要研究对象，利用膦氧基团的高激发态能级和适度的吸电子诱导作用，实现具备高效蓝光发射和良好主体特性的给受体体系，进而利用其位阻效应抑制分子间相互作用导致的激子猝灭，从而实现与黄光磷光和TADF客体间有效的能量传递和接近100%的激子利用效率。通过调节膦氧基团的数量和空间位置，对其与给体基团间的作用方式和强度进行细致调节，系统研究了基于膦氧基团的给受体体系结构与器件结构和性能之间的相互关联，成功制备了“高白光色纯度与100%激子利用效率兼备”，且具有极简结构的高效互补型电致磷光和TADF白光OLED器件，形成了具有自身特色和自主知识产权的关键材料体系和器件结构。研究结果表明，通过形成分子内和分子间的推拉电子结构均可以有效提高反向系间窜跃（Reverse Intersystem Crossing, RISC）和TADF的速率和效率，同时膦氧基团的位阻效应对抑制分子间相互作用导致的猝灭和增强Exciplex给受体电荷转移效应具有显著效果。基于膦氧给体的蓝光TADF发光材料可以获得高达28.9%的外量子效率；其作为主体制备的典型蓝光TADF器件（以DMAC-DPS为客体），驱动电压降至理论极限的2.5 V，外量子效率接近25%。在此基础上，我们提出通过蓝光TADF主体体系实现“全激子辐射”的策略构建混合型和纯TADF白光OLED。其中，蓝光TADF加黄光磷光的混合型WOLED实现了高达91.8 lm W-1的功率效率和23.4%的外量子效率。纯TADF WOLED同样实现了高达61.4 lm W-1的功率效率和22.3%的外量子效率。同时，利用膦氧基团抑制猝灭的特性，在能级工程的基础上，上述性能仅通过三层器件结构即可实现，从而为大规模应用奠定了基础。本项目研究丰富了基于芳香膦材料的推拉电子体系构建策略和激子调控手段，对实现简单结构的高效白光体系并推进其产业应用具有重要的理论和实际意义。