新型甲烷低温氧化催化剂的研究

本项目主要研究一种低温三步甲烷催化氧化过程:1）甲烷由中间氧化剂氧化为甲基衍生物，2）甲基衍生物被转化为含氧产物，3）用氧分子使中间氧化剂再生。分子氧可被视为整个过程的氧化剂。根据上述催化循环过程, 我们设计出硫酸钡纳米管负载的硫酸盐和浓硫酸（100%）用于低温催化部分氧化甲烷生成甲醇。反应温度低于250℃，产物对甲醇的选择性高于50%。其中负载硫酸盐和浓硫酸是中间氧化剂，氧化过程的中间甲基衍生物为硫酸氢甲酯。如果中间氧化剂是溴, 溴甲烷为中间甲烷衍生物, 氧化过程必然要通过在催化剂上的可逆溴置换反应,由此设计出以二溴二氧钼为催化活性点甲烷活化催化剂.对于MoO2Br2/Zn-MCM-48，在220℃，甲烷的单次通过转化率可达到12%，对甲醇和二甲醚的选择性接近80%。本项目的研究主要围绕上述两个催化剂体系展开,如：催化剂的设计与测试,催化反应机理及反应器相关研究等。