基于等离子体的垃圾焚烧飞灰重金属在CAS三相体系的诱导迁移机制

There are few studies focusing on heat and mass transfer of fly ash in the condition of non-equilibrium thermal plasma, the induced migration control of different volatile characteristics of heavy metals, as well as the co-efficient of heavy metals and CaO-Al2O3- SiO2（CAS）ternary system. Thus this project intends to study the induced migration mechanism of heavy metals in fly ash from municipal solid waste incineration in a DC plasma, specific content as follows: (1) to amend heat and mass transfer model of fly ash in vacuum jet plasma; (2) to study the mechanism of typical heavy metals (Pb, Zn, Cr) vaporization by CaO, Al2O3, SiO2; to explore the effect of physical barrier and diffusion resistance; to establish the selective control of heavy metals with different volatile characteristics; (3) to change the ratio among CAS mineral matrixes, study the co-efficient of heavy metals and CaO-Al2O3- SiO2, aiming at the migration control of heavy metals in CAS ternary system; (4) to study the leaching toxicity of heavy metals in slaggy, to evaluate the solidification level, to establish the theory of heavy metal and mineral of CAS forming slaggy. This project provide theoretical mechanism for the further study of MSW fly ash melting in plasma, induced heavy metal migration, built a vitreous form system.

针对等离子体高温非平衡态条件下飞灰传热传质研究基础薄弱、多挥发态重金属定向调控机制缺乏、重金属与CaO-Al2O3- SiO2（CAS）三相体系的构效机理不明晰的现状，本项目拟开展等离子体熔融垃圾焚烧飞灰过程中重金属诱导迁移机制研究，具体内容如下：（1）修正真空射流等离子体多元组分飞灰熔融传热模型；（2）研究CaO、Al2O3、SiO2单一组分对不同挥发特性重金属（Pb, Zn, Cr）的逸出影响，探索物理阻隔、增加扩散阻力等方式的定向调控，建立多挥发态重金属的定向调控机制；（3）选择性调配CAS三相配比，降低熔融温度，解析重金属与CAS的构效关系，实现重金属在CAS三相体系的诱导迁移；（4）研究玻璃体中的重金属浸出浓度，评价固化效果，构建飞灰中重金属与CAS金属氧化物形成玻璃体的理论体系。本项目为深入研究等离子体熔融垃圾焚烧飞灰、诱导重金属迁移、构建玻璃体形成体系提供理论基础和科学依据。

本项目提出等离子体熔融飞灰固化重金属的工艺路线，基于飞灰CaO-Al2O3-SiO2（CAS）三相系，解析了原料配方与熔融温度对玻璃体形成的交互作用规律，打破了系统能耗与玻璃体形成温度的能量壁垒；基于热力学平衡计算，探究了飞灰多挥发态重金属在CAS 三相体系的熔融规律，实现多挥发态重金属的定向调控，结果表明：.1. 解析了不同原料成分形成玻璃体条件，模拟构建了玻璃体原子成键和形成能与热稳定性的关系。飞灰中的CAS范围在 CaO 20%-35%、Al2O3 20%-35%、SiO2 30%-60%时可以形成玻璃体，当CaO-Al2O3-SiO2配方为：CaO 35%、Al2O3 20%、SiO2 45%时熔融温度可降低至1230℃时，实现了玻璃体的系统能量优化，重金属固化效果最好。.2.研究了物理阻隔和水洗预处理对不同挥发特性重金属抑制挥发的影响。水洗去除飞灰中的Cl及部分可溶性盐，从而降低熔融过程中重金属的挥发，物理阻隔能够减缓重金属的挥发速率从而增加Zn和Ni的固化率。.3. 研究了熔融态下Pb、Zn、Cr等重金属与CAS三相体系中Al3+和Ca2+等离子的替换机理，阐明了CAS三相对重金属(Cd、Cr、Ni、Pb、Zn、Cu)迁移的影响。熔融过程中Pb和Zn挥发性较强，固化率均小于20%；重金属Cr的固化率较高，为35.74%-85.55%。.4. 探索了铝铁基添加剂对挥发态重金属的调控机制。Al有效抑制熔融过程中Cr、Ni、Pb、Cu的挥发，当Al添加量为20%时，熔融温度为1410℃，重金属Cr、Ni、Cu的固化率分别为82.38%、102.21%和66.36%。Fe在1230℃下能有效抑制重金属Cr、Ni、Cu的挥发。.5. 建立了玻璃体中重金属固化效果的评价体系。经过等离子体熔融处置，玻璃体内重金属浸出毒性与焚烧飞灰相比均大幅降低，综合毒性指数从23153.15降低到663.29-820.63。.主编《固体废物处理与污染控制》教材1部（北京大学出版社，预计2022年出版，30万字），发表SCI论文22篇；申请发明专利5项；获得2020年度天津市科学技术奖技术发明一等奖，2019年中国可再生能源学会科学技术进步奖一等奖；培养教育部青年长江学者1人，中青年技术骨干3人，培养博士生2名，硕士研究生3名；参加学术会议4次。