DNA功能化的碳纳米管/Ag纳米阵列SERS衬底免标记检测多种重金属离子

Trace detection of heavy-metal ions is one of the most pressing environmental problems in recent years. The common techniques for heavy-metal ions detection are normally expensive, time-consuming, complicated and difficult to real-time monitor. The discovery of the DNAzyme specific interact with the heavy-metal ions opens new methods for detecting of heavy-metals. This project aims to combine the highly sensitive and reproducible of the nano-arrays, the specific interactions between the heavy-metal ions and the DNA aptamers and the integration of the different heavy-metal ions aptamers. In this research project, the controllable preparation of Ag/carbon nanotubes (CNTs) arrays that have extremely high SERS activity will be conducted firstly. Second, study the modification and integration of the DNA aptamers for Hg2+, Pd2+ and Ag+ on the surface of the SERS substrates, and the specific recognition and quantitative measurement of heavy-metal ions with the SERS signals will be build up. Carrying out this project will develop the technologies for constructing highly sensitive nano-arrays SERS substrates, and provide scientific basis and technical support for SERS-based rapid label-free detection of trace amount of heavy-metal ions.

重金属离子的痕量探测是目前亟待解决的重要环境问题之一，其常规的检测方法分析步骤复杂、测试周期长，难以实现对重金属离子的实时痕量监测。DNA与金属离子特异性结合的发现，为检测提供了新的途径。本项目基于DNA功能化的表面增强拉曼散射（SERS）衬底免标记检测重金属离子，将有序纳米阵列结构的高灵敏性和可重复性、不同重金属离子的DNA适配体在衬底表面的集成结合起来，构筑高SERS活性的DNA功能化碳纳米管/Ag纳米阵列衬底，研究阵列结构参数（直径、高度及Ag的溅射时间）对SERS活性的影响规律。并发展纳米结构的DNA适配体表面修饰方法，实现对多种重金属离子（Hg2+、Pd2+和Ag+）的同时快速痕量检测。该项目的研究，将为制备高灵敏性纳米阵列SERS衬底提供新的方法，并为基于SERS效应免标记检测痕量重金属离子提供科学依据和技术支持。

污染物的检测是目前整个社会关注的焦点之一，其常规的检测方法分析步骤复杂、测试周期长且花费多。基于表面增强拉曼散射（SERS）效应的检测技术，具有快速、灵敏等优势，有望应用于对污染物的快速痕量检测。本项目的研究内容是：1. 可重复性贵金属纳米材料尤其是纳米阵列SERS衬底的制备。2. 衬底SERS活性的表征、优化及其增强机理分析。3. SERS衬底在环境污染物及果蔬农残检测中的应用。本项目的研究计划已经完成，主要结果为：（1）在“漏斗形孔”阳极氧化铝（AAO）模板上面离子溅射Ag，制备出透明SERS衬底，并把该衬底应用到新型微流控芯片的制备中。（2）在“漏斗形孔”AAO模板上面离子溅射Au然后去模板得到了锥形Au纳米管阵列，并通过溅射银增强其SERS活性，实现了对10−8 M的甲基对硫磷农药的检测。（3）利用“锥形孔”的AAO模板辅助的方法制备了直立的锥形碳纳米管（CNTs）阵列，通过在其上面溅射Ag，得到了Ag纳米锥阵列。实验及理论计算表明这种衬底具有很高的SERS活性，能检测到10−12 M的罗丹明6g溶液。另外已筛选出对Hg2+有相互作用的DNA适配体，并将其修饰在锥形CNTs/Ag表面实现了对Hg2+的特异性检测。（4）合成了ZnAl层状双金属氢氧化物纳米片阵列，利用离子溅射银把Ag纳米颗粒修饰到了纳米片的表面，测试表明这种衬底具有很高的SERS活性，并对阴离子污染物甲基橙和赤藓红B的敏感性有所提高。（5）通过在蝉翼表面溅射银构筑了具有较强SERS活性的蝉翼锥@银纳米阵列，并实现了其对水果表面的甲基对硫磷及福美双两种农药的无接触检测。本研究可以为纳米材料的制备提供新的方法和技术，为基于SERS效应快速痕量检测环境污染物提供核心敏感材料与关键技术，对加强环境的监测与治理，保障生态环境和食品安全等方面也具有一定的应用前景和潜在价值。