光热效应对单质硼复合光催化剂降解磺胺类抗生素的增效机制研究

It is urgent to remove sulfonamides (SAs) from water efficiently. Photocatalysis has huge potential in the degradation of SAs as an advanced oxidation technology due to the mild reaction conditions, high reaction rate, short reaction cycle time, etc. However, the photocatalysis technology cannot meet the practical application requirements with the problem of low utilization rate of sunlight at present. In this work, we plan to convert infrared light energy into heat energy through solar energy classified utilization strategy. Thus, the effective removal of SAs can be achieved by improve the utilization of sunlight. The elemental boron/graphitic carbon nitride composite photocatalyst will be prepared; the photocatalyst will be characterized to study the synthesis principle and interface formation mechanism; the effect of interface properties on the photoelectric properties of the photocatalyst will be analyzed. The elemental boron/graphitic carbon nitride composite photocatalyst will be applied for the degradation of SAs; the relationship between characteristics of photocatalyst, photocatalytic efficiency and photothermal effects will be investigated; the influence of photothermal effect on photocatalytic degradation will be researched. In this work, the photocatalyst based on solar energy classified utilization strategy can not only improve the degradation efficiency of SAs, but also provide a new solution to improve the solar energy utilization, which is meaningful to the practical application of photocatalysis.

如何高效去除水中磺胺类抗生素（SAs）是目前环境领域急需解决的问题之一。光催化技术具有反应条件温和、速率高、周期短等优点，是极具应用潜力的高级氧化技术。但是目前光催化技术存在太阳光利用率低的问题，无法满足实际应用要求。本项目拟通过太阳光分级利用策略，将红外光能转化为热能促进反应进行，提高太阳光的利用率，实现水中SAs的高效去除。首先构建单质硼/石墨相氮化碳体系；其次分析催化剂特性，探究构建原理与界面形成机制，分析界面性质对催化剂光电特性的影响；最后，将单质硼/石墨相氮化碳复合光催化剂用于水中SAs的降解，研究催化剂特性和光催化效率与光热效应之间的关联，明确光热效应在光催化过程中的增效机理。本研究采用基于光热效应的光催化剂设计策略，对现阶段存在的太阳光利用率低等问题提供了新的解决思路，对光催化技术的实际应用有着重要意义。

目前光催化剂普遍存在载流子迁移率低、光吸收阈小、太阳光利用率低等问题，其中光吸收能力不足是光催化技术发展亟待突破的瓶颈之一。太阳光能除可以转化为化学能之外，还可以通过光热效应转化为热能。通过阳光分级利用策略：将长波红外光转换为热量，短波可见光和紫外光转化为化学能进行反应，可以极大增强太阳光的利用率。本项目选取石墨相氮化碳（g-C3N4）为光催化剂，构筑光热材料/g-C3N4复合光催化体系，实现高太阳能利用率降解水中污染物。本研究设计并制备了单质硼/石墨相氮化碳复合光催化剂（EBCN）并用于水中磺胺甲基嘧啶的降解。单质硼作为一种光热材料，可以将长波长的光能转化为热量，提高反应温度，加速光催化反应。此外，单质硼和石墨氮化碳之间的强电子相互作用改变了能带结构，并抑制了电荷载流子的复合。单质硼修饰的石墨氮化碳在模拟阳光下对磺胺嘧啶的光催化降解表现出显著提高，并具有良好的催化稳定性，在实际太阳光照射下对磺胺甲基嘧啶也具有良好的降解效果。光热效应对光催化单过硫酸盐（PMS）也具有良好的增效作用。在反应过程中，近红外光通过光热效应在光热材料上转化为热量，通过提高系统温度来加速化学反应。此外，在光热/光催化/过硫酸盐体系中，催化剂的稳定性得到了显著提高，表明光催化与过硫酸盐活化有很强的协同作用，且光催化抑制了过硫酸盐存在下催化剂的失活。.本项目制备了具有光热性能的光催化材料，探究了光热效应在光催化、光催化/活化过硫酸盐联用技术中的增效机制，为制备具备全太阳光谱吸收、能带结构合适的催化剂提供依据，为光热效应在高级氧化法中的应用提供了初步实验验证。