变形液滴萃取传质中Marangoni效应的三维数值模拟和实验研究

Although the Marangoni effect may promote the rate of interphase mass transfer in liquid-liquid or gas-liquid interface, the problem of making use of Marangoni effect purposefully to strengthen the procedure of mass transfer has not been solved. The main reason lies in a fact that the nature of Marangoni effect is three-dimensional, and engineers have not understood the flow structure and mechanism of the Marangoni effect fully and quantitatively from a small- scale. Therefore, this study aims at giving an insight into the mechanism and evolution of the Marangoni effect driven by interphase mass transfer not only from the point of numerical simulation but also from the point of experimental study. This study involves mass transfer-induced Marangoni effect of MIBK-acetic acid-water system and toluene-acetone-water system, the overall mass transfer coefficient and the velocities of drops will be experimentally determined to offer necessary parameters for numerical simulation. The influence of effect factors such as the diameter of the drop, the mass transfer direction and the initial concentration of the drop on mass transfer coefficient will be also discussed. Furthermore, the three-dimensional governing equations of Marangoni effect coupled with the mass transfer in the above-mentioned systems will be established. The 3-D Marangoni effect on transient unsteady mass transfer from single deformable drops in the above-mentioned systems will be simulated. The influence of flow patterns of the Marangoni effect on interphase mass transfer will be discussed and the correlation equations will be given for guiding the designs of liquid-liquid extraction equipments and strengthening the effeciency of interphase mass transfer.

虽然Marangoni效应可促进液液和气液相间传质现象，但有目的利用Marangoni效应来强化传质过程的问题至今没有解决。其主要原因在于Marangoni效应的本质是三维的，人们未能充分和定量地在小尺度上认识Marangoni效应的结构和机理。为此，本研究拟从数值模拟和实验研究两方面认识传质导致的Marangoni效应的机理和演化规律。实验拟研究两个体系MIBK-醋酸-水和甲苯-丙酮-水中的相间传质过程和Marangoni效应，通过测定其传质速率和液滴的运动速度，为数值模拟提供必要的参数。比较液滴半径、传质方向、液滴的初始浓度等因素对传质速率的影响。建立上述体系中Marangoni效应的三维控制方程，数值模拟这两个体系中单液滴非稳态运动和萃取传质中的三维Marangoni效应，认识Marangoni效应的流动结构对传质速率的影响规律并给出关联式，指导液液萃取传质设备的设计和强化传质效率。

在两相界面上，往往伴随着传热或传质过程，容易发生温度或溶质浓度不均匀（或表面活性剂分布不均匀）并导致界面张力梯度的产生，引发界面附近流体流动，这种界面不稳定性被称为Marangoni效应。因其发生在传热或传质边界层及附近区域，会对传热或传质过程造成重大的影响。然而在化工工业生产中，尤其是液液或气液两相接触设备及反应器中，生产效率往往依赖于通过液滴或气泡的表面的溶剂或反应物的传递过程速率，例如广泛应用的吸收、精馏和萃取中的传热传质过程以及搅拌槽或微反应器中的化学反应过程等。因此，深入研究相间传热/传质与Marangoni效应的相互作用，一方面有助于深刻理解传递机理，完善其相间传质理论；另一方面可建立可靠的传热/传质系数经验关联式，对分离设备和反应器的设计放大至关重要。.青年科学基金项目(21206150)整体进展顺利，在单液滴萃取传质的三维数值模拟方面取得了较大进展，具体如下：.（1）采用CFD方法（改进的level set方法）采用直接数值模拟的方法对球形液滴传质Marangoni效应进行了三维数值模拟计算，研究了液滴初始浓度、半径对Marangoni效应的影响以及Marangon效应影响传质的机理，与二维的模拟结果进行了比较，数值模拟结果表明： Marangoni效应具有明显的非轴对称的特征。随着时间变化，局部不稳定性流动位置会发生变化；Marangoni效应发生之前，滴内首先形成对称的内环流的结构；三维空间中，由于界面张力梯度会使液滴内部流线沿着周向螺旋式分布，而非在一个平面上；较低浓度时，Marangoni效应会引起传质Sherwood数的波动。较高浓度时，Marangoni效应在传质过程中占主导作用；Marangoni效应增加了液滴的曳力，降低了液滴的运动速度。根据Marangoni效应发展的过程，液滴可能会出现 “三次加速”的现象；Marangoni效应的发展受空间限制。半径越小的液滴越不容易维持Marangoni对流的发展。.（2）采用Level set函数捕捉可变形的界面，对MIBK-醋酸-水体系的可变形单液滴萃取传质过程及Marangoni效应进行了三维直接数值模拟研究。.（3）Marangoni效应对传质过程影响的主要原因是垂直界面的速度分量和周向混合将滴内主体相高浓度区域带到了界面和传质边界层处，加速了液滴内部的混合过程所造成的。.