天然高分子/半导体复合材料光催化还原CO2制备碳氢燃料

Photocatalysis could serve as one of the most potential techniques to solve current energy and environmental crisis. However, the relatively high probability of photo-generated electron-hole recombination greatly limits its practical applications. Thus, promoting the adsorption capacity for CO2 and the highly efficient separation of charge carriers are the key issues to achieve the transformation of CO2 into hydrocarbon fuel by photocatalysis process. Hence, the main research targets include the below: Comparing the absorption-capture ability for CO2 of differently natural polymeric materials; Discussing the efficient utilization of metallic co-catalyst and enhancement of photo-chemcial catalytic reduction mechanism of CO2; Building natural polymeric materials @ metallic co-catalyst @ semiconductor materials ternary system that partial or whole metallic ions are reduced into metal study the enrichment of CO2 and its ability of synthesizing hydrocarbon fuel by photocatalytic reduction procedure. The synergism mechanism of electron-hole pairs will be systematically discussed during their migration, separation and transmission processes. The implement of this project will effectively solve the key questions that enrich CO2 gas and decrease the recombination of electron-hole pairs, and can be applied in different semiconductor materials fields.

光催化技术是解决目前能源短缺和环境污染的有效手段之一，然而目前光催化材料较高的电子-空穴复合率严重限制了其在实际生活中的大规模应用。在光催化还原CO2制备碳氢燃料中同时还存在CO2难以富集的问题。因而，如何有效富集CO2和抑制光生电子-空穴的复合成为光催化还原CO2制备碳氢燃料的关键问题。基于此，本项目主要包括：比较多种天然高分子材料对CO2的吸附捕获能力；讨论其对金属助催化剂有效利用和提高光电催化还原CO2机理；构建天然高分子@金属助催化剂@半导体材料三元体系，研究其在可见光照射下，金属离子部分或全部还原成金属后材料对CO2的富集及光催化还原制备碳氢燃料的性能，并探讨其对电子空穴转移、分离、传输的协同作用机制。此项目实施可以有效解决CO2的富集和光生电子-空穴快速复合关键科学问题，并且在不同种类的半导体材料研究领域具有较高的通用性和实用性。

光催化技术是解决目前能源短缺和环境污染的有效手段之一，然而目前光催化材料较高的电子-空穴复合率严重限制了其在实际生活中的大规模应用。在光催化还原CO2制备碳氢燃料中同时还存在CO2难以富集的问题。因而，如何有效富集CO2和抑制光生电子-空穴的复合成为光催化还原CO2制备碳氢燃料的关键问题。本项目主要研究结果包括：1）利用水热法等手段引入天然高分子淀粉、铜卟啉和ZIF-67，制备了具有紧密接触的界面的CdS-P25-ST、CdS-P25-CTU（CuTCPP⊂UiO-66）、CdS-P25-ZIF-67的三元复合光催化剂，分别研究其催化还原二氧化碳制备碳氢燃料性能；2）通过回流的方法将铜卟啉(CuTCPP)与TiO2复合得到卟啉敏化复合材料CuTCPP/P25m。结果显示：CuTCPP/P25m复合材料比纯P25的光催化CO2还原活性明显提高；3）利用原位水热的方法制备CTU/TiO2复合催化剂。结果表明复合材料CTU/TiO2比TiO2具有更好的光催化活性，其中CTU/0.6TiO2催化还原产生CO的速率可达31.32 μmol/g/h。4）通过控制苯甲酸与蒸馏水的比例制备棒状金属卟啉MOF结构PCN-222(Cu)。其中10% PCN-222(Cu)/TiO2具有最高的光催化活性；5）通过一步溶剂热法将立方状的PCN-224(Cu)与TiO2复合，制备了一系列不同质量百分比的PCN-224(Cu)/TiO2复合材料，该催化剂显著增强了对光的捕获能力以及光生电子和空穴的分离能力，从而提高了此催化剂的光催化活性；6）利用原位一步溶剂热法制备了一系列不同质量百分含量的ZnIn2S4@PCN-224复合材料，该催化剂表现出较为出色的双功能型催化活性。