基于人工智能方法的锂电池材料离子输运构效关系探寻

Lithium ion transportation is the most important kinetic process in lithium batteries. The ionic diffusion pathways and energy barriers influence the battery performance directly. But the comprehensive physical description for the structure-properties relationship of lithium ionic conductivity is still not grasped, which seriously restrict the discovery of new materials with high lithium ionic conductivity. By introducing the rapid-developed artificial intelligence method into the study of battery materials, we will look for a quantitative description of the structure-properties relationship of lithium ion transportation behavior. Based on the big data obtained from the high-throughput calculations, techniques on data integration and data structuring will be applied in the data of battery materials, the prediction ability of varied artificial intelligence models and machine learning algorithms on battery materials will be evaluated. By developing artificial intelligence models suitable for lithium battery materials, the structure-properties relationship of lithium ion transportation is expected to be obtained, and fast lithium ion conductors may discovered, which is helpful to shed light on the design principles of lithium superionic conductors for next-generation lithium batteries.

锂离子的输运是锂二次电池中核心的动力学过程，离子传输的快慢和路径直接影响锂电池的工作性能，但电池材料中复杂的微观结构与离子输运特性之间的关系尚未获得深入理解，制约了具有高离子电导率的新电池材料的开发。本项目以锂电池材料中离子输运构效关系为研究对象，通过引入近年来迅速发展的人工智能方法，结合高通量计算获得的大量数据，对电池材料进行基础数据的积累和结构化整合，研究不同的人工智能模型和机器学习算法用于描述锂电池材料离子输运性质的有效性，从而发展适用于锂电池材料的人工智能方法，解析出锂电池材料中与离子输运性质有关的结构-性能关联，并基于人工智能解析出的构效关系预测具有高离子电导率的含锂材料，为设计开发具有快离子输运特性的锂电池新材料提供依据。

本项目围绕二次电池材料中离子输运的构效关系这一关键基础科学问题，采用人工智能方法，完成了建立锂二次电池结构与离子输运性能数据集、发展适合锂二次电池材料性质预测的机器学习算法、获得锂二次电池离子输运性能与结构之间的构效关系、发明下一代锂二次电池快离子导体材料的研究目标。. 研究工作从已知的锂二次电池材料的理论数据和实验数据开始，发展适用于该类材料的机器学习模型，提取电池材料离子输运构效关系的共有模式，引导出对新材料筛选和优化的设计依据。研究工作基于自主发展的高通量计算软件累积了大量关于已知结构及假想结构的模拟数据，并构建了离子输运性质数据库；通过对数据结构化整合，选取了合适的模型输入因子，发展了适用于锂二次电池中离子输运问题的机器学习模型，评估了各种人工智能技术在电池材料领域的有效性及预测能力，并从中选择了对离子输运势垒预测效果最好的随机森林算法，解析锂二次电池中与离子输运性质相关的构效关系；在理解上述构效关系的基础上，针对固体电解质材料设计合理的新材料筛选和优化依据，改进高通量计算筛选流程，发现了1种新的快离子导体和1种新的电子离子混合导体，实现通过调控材料微观结构改善电池材料动力学性质的目的；并依据获得的大量数据，对离子输运机制中阴离子基团对阳离子迁移影响这一现象进行研究，发现了阴离子以振动模式和以旋转模式分别促进阳离子迁移的条件，并在LiBF4和Li2BF5两种不同的结构中通过第一性原理分子动力学分别观察到了上述两种模式。这一研究旨在为锂二次电池材料领域引入新兴的人工智能方法，用于探索目前尚未系统解决的电池材料离子输运构效关系问题，为基于材料基因组思想的新材料筛选和优化提供理论基础，最终为研发下一代锂二次电池提供有力参考。. 本项目研究期间我们以人工智能方法探寻锂二次电池材料离子输运构效关系，共发表论文8篇，申请了1项发明专利，培养了研究生4名，同时项目负责人获批2021年度优秀青年科学基金，很好的达成了本项目的预期成果。