离子特异性效应对高分子与水相互作用影响的单链力谱研究

Hofmeister effect is a research topic with a long history of more than 120 years. However, there are still a lot of arguments on the mechanism of the Hofmeister effect. Up to date, almost all ensemble measurements methods have been utilized to study this problem. When those methods are utilized to study the macromolecules, a common problem is that the entanglement of chains will more or less influence the results. Single-molecule experiments is able to avoid this problem. However, the single-molecule approach of the Hofmeister effect are sparse. To our best knowledge, there is no such studies report on the Hofmeister effect on the interactions between water and macromolecules. This project is aiming to study the Hofmeister effect on the interactions between water and macromolecules at the single-molecule level. On the basis of this study, we attempt to solve the related problems, such as the Hofmeister series on the single-chain level, and the shrinking force upon collapse induced by ions. We will utilize the AFM-based single-molecule force spectroscopy to study this problem. Various ions with different concentrations will be applied to investigate the Hofmeister effect on the single polymer chain. On the basis of the research results, we will try to improve the mechanism of Hofmeister effect.

离子特异性效应是已有120多年历史的传统课题，但因其复杂性，目前在其机理方面仍有较大争议。迄今，几乎所有的集群实验方法（ensemble measurements）都已被用于研究此问题。这些方法在研究高分子体系时存在局限性，即常规浓度下链间的缠结对研究结果会有一定的影响。单分子实验可避免链间缠结。然而，离子特异性效应的单分子研究鲜见报道，特别是在离子特异性效应对高分子单链与水相互作用的影响方面仍是空白领域。本项目将在单分子层次上研究离子特异性效应对高分子单链与水相互作用的影响，并以此为切入点，尝试解决相关的科学问题，如单链层次上的Hofmeister序列，以及离子响应聚合物单链在塌缩时的做功能力等。我们将以基于AFM的单分子力谱系统的研究这一问题，探测各种实验条件（如盐种类及浓度）下离子对各种水溶性高分子单链/水相互作用的影响，并以此为基础，对离子特异性效应之机理做出适当修正和改进。

离子特异性效应是已有120多年历史的传统课题，但因其复杂性，目前在其机理方面仍有较大争议。迄今，几乎所有的集群实验方法（ensemble measurements）都已被用于研究此问题。这些方法在研究高分子体系时存在局限性，即常规浓度下链间的缠结对研究结果会有一定的影响。单分子实验可避免链间缠结。然而，离子特异性效应的单分子研究鲜见报道，特别是在离子特异性效应对高分子单链与水相互作用的影响方面仍是空白领域。.我们以基于AFM的单分子力谱方法系统地研究了这一问题，探测了各种实验条件（如盐种类及浓度）下离子对各种水溶性高分子单链/水相互作用的影响，得到了一些重要结果：.1）聚电解质(PSSNa等)在非极性有机溶剂中表现出其主链的本征弹性，可作为基准用于后续研究；.2）首次观察到了单价盐离子（K+）引起的聚电解质(PSSNa等)电荷反转现象；.3）传统意义上的电中性聚合物（PEG等）在DI水中表现出聚电解质的性质，系首次发现;.4）发现在主链相同、侧链不同（但荷电基团相同）的情况下，侧链结构对聚电解质性质有显著的影响。