基于光（电）催化技术的NOx深度氧化去除与资源化的科学问题研究

In order to realize the deep oxidation and resource utilization of gaseous NOx pollutants, we will carry out a scientific research on the conversion of NOx to NH4+ based on photo(electro)-catalytic technology. The key issues are: 1) How to fabricate new types of photocatalysts to realize highly efficient NOx oxidation to NO3-, avoiding the formation of NO2; 2) How to improve the adsorption and enrichment of NO3- on the catalyst surface and the utilization of electrons, to realize photo(electro)-catalytic reduction of NO3- to NH4+; 3) How to design a new type of tandem reactor to realize the deep oxidation of NOx and the simultaneous reduction of NO3-, to improve the separation rate of electrons and holes during the reaction, further improving the selectivity of NH4+. The main research contents include: nano-photo(electro)-catalysts will be constructed based on a modern microwave technology. In order to selectively adsorb and activate NOx to realize deep oxidation and enrichment of NO3- products, we will try to control the structure, composition and surface defects of the catalyst; utilize the field effect to design the reactor, realizing the efficient conversion of nitrogen oxides to ammonium salts. And the conversion and the selectivity of NH4+ will be quantitatively determined. The reaction course and the influence of the active species on the deep oxidation and resource utilization of NOx will also be studied.

为实现气体污染物NOx深度氧化和资源化，利用光（电）催化技术进行NOx转化为NH4+的科学问题研究。关键问题：1）如何构筑新型光（电）催化剂，实现高效NOx深度氧化为NO3-，避免NO2的生成；2）如何提高NO3-在催化剂表面的吸附富集和电子的利用率，高效光（电）催化还原NO3-为NH4+，提高生成NH4+的选择性；3）如何设计新型串联式反应器实现NOx的深度氧化和NO3-的还原同步进行，提高反应过程中电子与空穴的分离率，提高资源化效率。主要内容包括：基于现代微波技术构造纳米光（电）催化剂，调控催化剂结构、组成和表面缺陷等使其对NOx具有选择性吸附及活化作用，实现深度氧化并富集产物NO3-；利用场效应等，设计串联反应器实现氮氧化物到铵盐的高效转化，并定量测定转化率及NH4+的选择性；研究反应历程，分析活性物种对NOx深度氧化和资源化的影响。

在自然科学基金（批准号：21876112）的资助下，针对“废气 NOx”的深度氧化及其资源化（NO3 - 的还原）为研究内容，设计了光（电）催化剂，实现 NOx 气体的去除与资源化，突破合成氨工业中 N2 还原到 NH3的高能耗的瓶颈问题，实现 “变废为宝”的目标。设计了具有“脱硝-减排”功能吸附型光催化剂及光电催化反应器件，进行了光/光电催化同步氧化NO 及还原硝酸根、水、二氧化碳的研究。主要研究结果如下：1）构筑了5-6个新型光（电）催化剂，实现高效NOx深度氧化为NO3-，避免了NO2毒副产物的生成；2）提高了NO3-在催化剂表面的吸附富集和电子的利用率，促进了高效光（电）催化还原NO3-为NH4+，提高生成NH4+的选择性；3）设计了新型串联式反应器实现NOx的深度氧化和NO3-的还原同步进行，提高反应过程中电子与空穴的分离率，提高资源化效率。4）调控了催化剂结构、组成和表面缺陷等使其对 NOx具有选择性吸附及活化作用，实现了深度氧化并富集产物NO3-；5）利用场效应等，设计了串联反应器实现氮氧化物到铵盐的高效转化，并定量测定了转化率及NH4+的选择性；6）研究了反应历程，分析了活性物种对NOx深度氧化和资源化的影响。 受本项目资助，已发表与本项目相关SCI论文23 篇，IF>5 的文章20篇；已申请专利9项，其中授权3项；在本项目的资助下，2020年获批国家自然科学优秀青年基金项目；获批2022年度上海市自然科学奖二等奖（排名第二）；获批2022年度上海市科技进步奖三等奖（排名第六）；期间获上海市教育系统三八红旗手荣誉称号；在项目实施期间，共培养了11 名硕士研究生；研究过程中参加了国内外各种学术会议，邀请国内外知名专家进行指导，组织课题组成员到国内外知名高校或研究所参观学习。