光催化技术同步氧化氮氧化物及还原二氧化碳耦合净化电厂尾气的研究

This project aims at co-processing plant exhaust (NO and CO2) via exploring bi-functional (treating both NO and CO2) photocatalysts and designing highly effective photovoltaic devices. The research on simultaneous oxidation of NO and reduction of CO2 will be performed via photocatalysis or photoelectrocatalysis. This project will mainly focus on solving the following problems:1) constructing bi-functional photocatalysts with improved adsorption/activating capability of the molecules of both NO and CO2 for obtaining excellent NO or CO2 elimination performance via photocatalytic technology; 2) Combining the photocatalytic oxidation of NO and the photocatalytic reduction of CO2 for improving the purification efficiency of plant exhaust; faciliating the efficient charge separation and transportation; 3 ) Designing novel photoelectrocatalysis reactors for achieving a high efficiency for simultaneous treatment of the plant exhaust by separating the oxidation and rection process. The main research contents include: the construction of special photocatalysts with special selective adsorption and activation effect for both NO and CO2 even in the complex plant-exhaust environment; Designing novel photocatalytic architectures (including structure, composition, surface chemical environment, etc.) based on microwave synthesis; Designing photoelectrocatalytic reactor based on field effect for enhancing the double-off efficiency for exhaust；Investigating the influence of the intermediates on environment in its migration path and the possibility of the exhaust-resourcing.

以协同处理电厂尾气（NO和CO2）为目标，设计具有"脱硝-减排"功能吸附型光催化剂及光电催化反应器件，进行光/光电催化同步氧化NO及还原CO2的研究。关键问题：1）构造双功能吸附型光催化剂，增强对NO和CO2的捕获、活化，并与光催化技术相结合提高脱除效率；2）将光催化NO的氧化与CO2的还原同步，实现在两者耦合净化反应过程中光诱导长寿命电荷分离态及电子和空穴的有效分离和传输，提高净化效率；3）设计新型光电催化协同反应器，将还原能级和氧化能级在空间上进行分离，进一步提高耦合净化电厂尾气的效率。主要内容包括：构造特殊纳米光催化剂，使其在尾气共存环境中对NO和CO2有特殊的选择吸附与活化效应；基于非常规（微波等）技术，设计新型光催化构筑(包括结构、组成、表面化学环境等)；基于场效应，设计光电增强型的催化反应器，提高耦合净化效率；研究中间产物在迁移路径中对环境潜在的影响及废气资源化的可能性。

在自然科学基金（批准号：21477079）的资助下，针对本项目以协同处理电厂尾气（NO和CO2）为目标，设计了具有“脱硝-减排”功能吸附型光催化剂及光电催化反应器件，进行了光/光电催化同步氧化NO及还原CO2的研究。通过项目组成员的集体努力，申请书中所列研究计划的要点已基本完成。本项目分析了目前光催化处理气相污染物应用中的瓶颈问题，在光（电）催化剂的设计、光催化理论方面入手，在微观方面制备了多种具有可见光激发特性的光催化剂，并对其在氧化NOx和CO2方面的构效关系进行了研究，了解了同步光催化氧化NO和CO2过程中，光生电子和空穴的协同利用问题，促进烟气中难以脱除的NO和CO2向着易于脱除的NO3-和高附加值小分子转化，在可见光照射下，光电协同催化NO的去除率达80 %以上；在宏观提出了协同效应促进光（电）催化的构思，包括设计了光催化氧化-还原偶合体系、吸附-光催化复合体系、光-光电催化协同体系等，实现了NO的高效氧化脱除与CO2的资源化利用。受本项目资助，已发表与本项目相关SCI源论文26篇，IF>5的文章20篇，已申请专利6项，其中已授权3项。共培养了10名硕士研究生。项目研究过程中参加了国内外各种学术会议，邀请国内外知名专家进行指导，组织课题组成员到国内外知名高校和研究所参观学习，协助举办了2016光催化中青年学者论坛暨中国感光学会光催化会议等。依托本项目，发展了光驱动污染控制催化剂合成方法学与组装生长机理研究、光驱动污染控制催化剂结构组成调控及其促进光利用的研究；光驱动污染控制协同效应及其促进电荷分离的研究，为推动化学、材料和环境学科发展，推广光催化在环境净化中的应用做出了重要贡献，相关研究项目获上海市自然科学奖一等奖（参与），本人获上海市“曙光学者”、上海市拔尖人才开发计划等人才项目的支持。