高比表面SiC基催化剂用于推进级高浓度N2O催化分解的研究

Due to the distinguishing performance, N2O has received much attention as a promising green propellant. The catalytically decomposition of high concentration N2O is the key technology in developing the N2O propulsion. Improving the thermal stability and decomposition activity is the crucial question in developing the catalyst for N2O decomposition. Because SiC has the advantages of good thermal stability and thermal conductivity, the high specific surface SiC or modified SiC are firstly applied into the process of decomposing high concentration N2O in this study, and the decomposition reaction of N2O on the SiC catalyst will be deeply studied from the viewpoint of application. The high specific surface SiC supporter will be prepared. Based on the interaction between oxygen and catalyst surface, the SiC is modified to achieve the controllable and ideal surface. The correlation between SiC supporter and active component will be investigated by employing TPR, MS-TPSR, in situ Raman, in situ FT-IR and microcalorimetry, and the clearly understanding the active nature of SiC catalyst will be expected. The comprehensive performance of catalyst for decomposing N2O will be analyzed by the thruster simulation test, and the theoretical basement and the developing direction will be provided for the catalyst of N2O propellant decomposition.

N2O作为一种新型绿色推进剂，因其独特的优越性能，在航天领域受到高度重视。高浓度N2O的催化分解是研究N2O推进技术的基础，目前航天用推进级N2O催化分解催化剂面临的关键问题是提高催化剂的高温热稳定性和低温分解活性。 本课题基于SiC本身的耐高温和高导热性的优点，将高比表面SiC/改性SiC担载的贵金属催化剂首次引入推进级高浓度N2O分解反应，从应用基础角度深入研究N2O在SiC基催化剂上的催化分解行为。制备高比表面SiC载体，并从催化剂表面与氧的相互作用出发，对SiC进行改性，实现其表面性质的可控性调变。借助TPR、MS-TPSR、原位Raman、原位红外和微量吸附量热等手段研究SiC基载体与活性组分的相互作用和催化剂表面物种的信息，力图阐明SiC基催化剂活性中心的本质。通过高空模拟试车，分析催化剂的N2O分解综合性能，从而为航天用推进级N2O分解催化剂提供理论依据和新的研究方向。

N2O作为一种新型绿色推进剂，因其独特的优越性能，在航天领域受到高度重视。高浓度N2O的催化分解是研究N2O推进技术的基础，目前航天用推进级N2O催化分解催化剂面临的关键问题是提高催化剂的高温热稳定性和低温分解活性。.本课题利用溶胶凝胶法制备了一系列高比表面碳化硅样品，并将高比表面碳化硅担载的Ir和Ru催化剂用于高浓度N2O分解反应，都具有比常规氧化铝更好的N2O分解活性，在350℃左右N2O的转化率都达90％以上，而其中的Ru/SiC作为载体具有更好的N2O分解活性。.钌基催化剂因其高效的N-O键断键能力在N2O催化分解反应中表现出了优异的反应性能，然而钌基催化剂在高温氧化气氛下，容易发生聚集长大，乃至挥发，从而限制其在N2O分解反应中的应用。而二氧化钛 (TiO2)能与金属氧化物形成较强相互作用从而在载体表面形成氧化物薄层，从而提高催化剂的耐高温性能。本研究首次将金红石相TiO2(r-TiO2)负载的RuO2催化剂应用于高浓度N2O分解反应，获得了兼具高反应活性和稳定性的N2O分解催化剂。研究表明，负载的RuO2与r-TiO2间因晶格匹配程度高而形成Ru-O-Ti键，进而产生强相互作用。由于r-TiO2与RuO2在界面处的晶格匹配作用的存在，所负载的RuO2是以纳米薄膜的形式均匀平铺在r-TiO2的表面，最大程度地暴露反应活性位，使得RuO2/r-TiO2催化剂具有很高的催化活性。 .除此之外，将钌铁取代的六铝酸盐催化剂的用于高浓度N2O催化分解反应。研究了Fe引入对于高温条件下稳定Ru的作用，提出了BaRu0.2FeAl10.8O19结构中Ru的取代机制。研究结果表明Fe的引入生成BaRuO3中间相，抑制了焙烧过程中Ru的挥发流失，进而促进更多的Ru物种进入六铝酸盐晶格，从而使Ru在高温条件下稳定，因此在N2O催化分解反应中表现出优异的催化活性和稳定性。