高比表面积莫来石负载贵金属催化N2O推进剂分解研究

基本信息
批准号:20973165
项目类别:面上项目
资助金额:35.00
负责人:丛昱
学科分类:
依托单位:中国科学院大连化学物理研究所
批准年份:2009
结题年份:2012
起止时间:2010-01-01 - 2012-12-31
项目状态: 已结题
项目参与者:吴合进,孙彩霞,刘爽,赵向云,王智刚,王雅彬
关键词:
推进剂氧化亚氮莫来石催化分解贵金属
结项摘要

氧化亚氮(N2O)是一种性能优越的新兴绿色推进剂,近年来受到航天领域高度重视。N2O推进剂催化分解是N2O推进技术的前提,其所面临的首要基础问题是提高催化剂低温分解活性和高温稳定性。莫来石是理想的高级耐火材料, 作为基底材料在催化领域有一定的应用。.基于莫来石优异的耐温稳定性、可掺杂、定向生长和含有氧空位等结构特性,本项目提出研制高比表面积莫来石负载贵金属催化剂用于N2O推进剂分解反应,从应用基础角度深入研究N2O在莫来石催化剂上的催化行为。具体从莫来石制备入手,结合超临界干燥等技术研制高比表面的莫来石/掺杂莫来石,进而制备贵金属负载莫来石催化剂,利用微反活性测试、发动机模拟试车、原位红外、微分量热和X射线荧光分析等技术手段研究N2O分解活性和莫来石催化剂结构的关系,揭示催化剂的活性本质和N2O催化分解的机理,在N2O推进剂的催化分解和莫来石催化剂的研究方面形成一定的学术积累。

项目摘要

氧化亚氮(N2O)是一种性能优越的新兴绿色推进剂,近年来受到航天领域高度重视,N2O 推进剂催化分解是N2O 推进技术的前提,其所面临的首要基础问题是提高催化剂低温分解活性和高温稳定性, 因此,开展高浓度N2O催化分解研究,开发具有较高低温分解活性和高温稳定性的催化剂,探索活性中心的特点和催化反应机理,是这一新型航天动力技术的基础,具有重要理论和实际意义。. 莫来石是理想的高级耐火材料,作为基底材料在催化领域有一定的应用。基于莫来石优异的耐温稳定性、可掺杂、定向生长和含有氧空位等结构特性,本项目制备了高比表面积莫来石及负载贵金属催化剂,将其应用到高浓度的N2O分解反应中。莫来石担载的铑催化剂Rh/M在N2O微反活性测试中表现出了优异的低温活性和高温热稳定性。采用TPR、N2O-O2吸附量热及CO吸附红外等技术对催化剂进行了研究,结果表明,Rh0是催化剂的活性中心,莫来石结构中丰富的氧空位促进了表面氧的迁移和最终脱附,有利于活性中心Rh0的稳定。Rh/M催化剂在0.1 N单组元N2O发动机中也表现出了优异的催化活性和稳定性。. 莫来石是Al2O3 - SiO2系化合物,稳定组成为3Al2O3 • 2SiO2,调配Al2O3 和 SiO2不同的比例,我们又考察了不同含量SiO2掺杂的Al2O3的结构稳定性,发现掺杂19 wt%的SiO2可以降低金属铑与载体之间的相互作用,使Rhδ+易于还原,并使活性中心Rh0易于保持稳定,提高负载Rh催化剂的可逆吸氧能力,从而显著提高氧化铝担载催化剂的N2O催化分解活性。. 此外,我们还对氧化钛掺杂氧化铝及锆掺杂的钴基钙钛矿催化剂的N2O催化分解性能进行了深入研究,取得了一系列有意义的结果。

项目成果
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数据更新时间:2023-05-31

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