高比表面积莫来石负载贵金属催化N2O推进剂分解研究

氧化亚氮（N2O）是一种性能优越的新兴绿色推进剂，近年来受到航天领域高度重视。N2O推进剂催化分解是N2O推进技术的前提，其所面临的首要基础问题是提高催化剂低温分解活性和高温稳定性。莫来石是理想的高级耐火材料, 作为基底材料在催化领域有一定的应用。.基于莫来石优异的耐温稳定性、可掺杂、定向生长和含有氧空位等结构特性，本项目提出研制高比表面积莫来石负载贵金属催化剂用于N2O推进剂分解反应，从应用基础角度深入研究N2O在莫来石催化剂上的催化行为。具体从莫来石制备入手，结合超临界干燥等技术研制高比表面的莫来石/掺杂莫来石，进而制备贵金属负载莫来石催化剂，利用微反活性测试、发动机模拟试车、原位红外、微分量热和X射线荧光分析等技术手段研究N2O分解活性和莫来石催化剂结构的关系，揭示催化剂的活性本质和N2O催化分解的机理，在N2O推进剂的催化分解和莫来石催化剂的研究方面形成一定的学术积累。

氧化亚氮（N2O）是一种性能优越的新兴绿色推进剂，近年来受到航天领域高度重视，N2O 推进剂催化分解是N2O 推进技术的前提，其所面临的首要基础问题是提高催化剂低温分解活性和高温稳定性, 因此，开展高浓度N2O催化分解研究，开发具有较高低温分解活性和高温稳定性的催化剂，探索活性中心的特点和催化反应机理，是这一新型航天动力技术的基础，具有重要理论和实际意义。. 莫来石是理想的高级耐火材料，作为基底材料在催化领域有一定的应用。基于莫来石优异的耐温稳定性、可掺杂、定向生长和含有氧空位等结构特性，本项目制备了高比表面积莫来石及负载贵金属催化剂，将其应用到高浓度的N2O分解反应中。莫来石担载的铑催化剂Rh/M在N2O微反活性测试中表现出了优异的低温活性和高温热稳定性。采用TPR、N2O-O2吸附量热及CO吸附红外等技术对催化剂进行了研究，结果表明，Rh0是催化剂的活性中心，莫来石结构中丰富的氧空位促进了表面氧的迁移和最终脱附，有利于活性中心Rh0的稳定。Rh/M催化剂在0.1 N单组元N2O发动机中也表现出了优异的催化活性和稳定性。. 莫来石是Al2O3 - SiO2系化合物，稳定组成为3Al2O3 • 2SiO2，调配Al2O3 和 SiO2不同的比例，我们又考察了不同含量SiO2掺杂的Al2O3的结构稳定性，发现掺杂19 wt%的SiO2可以降低金属铑与载体之间的相互作用，使Rhδ+易于还原，并使活性中心Rh0易于保持稳定，提高负载Rh催化剂的可逆吸氧能力，从而显著提高氧化铝担载催化剂的N2O催化分解活性。. 此外，我们还对氧化钛掺杂氧化铝及锆掺杂的钴基钙钛矿催化剂的N2O催化分解性能进行了深入研究，取得了一系列有意义的结果。