电荷有序态的像差矫正电子显微学研究

Strong electron-electron interaction in strongly-correlated materials leads to coexistence of different kinds of orderings. Among those, charge ordering (CO), i.e. ordered distribution of ions with different valence, is regarded to be one of the unconventional mechanisms of ferroelectricity in magnetoelectric materials. Long-period crystal structure and weak influence of valence electrons on coulomb potential of materials hinder the research of CO: no clear physical image can be given as to CO by conventional electron microscopy. With the development of aberration-corrected technique, however, not only the resolution of microscopes is enhanced, but also the sensitivity to detect weak structural signal, which make it possible to study and precisely determine the CO state. In this project, the newly developed aberration-corrected electron microscope will be used as the main experimental tool, and deconvolution and pseudo-weak-phase-object approximation as the main method to analyze high-resolution images. With the help of structural determination method of modulation developed in our group and crystallography-related image processing, optimum experimental conditions will be studied by means of both experiment and simulation in this project, and combined with posterior image processing the more quantitive CO structure information would be obtained. The goal is to develop and set up a reliable method to determine the CO state, and to resolve the physical problems in practice by using of it.

强关联材料中电子间的强相互作用使得材料中多种有序态共存。其中电荷有序态(CO)，即不同价态离子的有序分布，被认为是磁电体中形成铁电性的非常规机理之一。CO长周期的晶体结构以及价电子对材料库伦势的弱影响能力限制了利用普通电镜对电荷有序态本质的研究，使之很难给出CO清晰的物理图像。像差矫正技术的发展不但提高了电镜的分辨本领，而且增强了电镜对微弱信号的探测能力，使得研究并最终精确测定CO成为可能。本项目将以新发展的像差矫正电镜为主要实验工具，以解卷和赝弱相位物体近似为高分辨像分析的主要手段，辅以本组发展的调制结构的测定方法以及晶体学相关的图像处理方法，从实验和模拟两方面入手确定研究CO的最佳实验条件，结合后期图像处理获得更定量化的CO结构信息，发展并建立一种可靠的测定CO的方法，并将其用于解决实际的物理问题.

关联材料中电子间的强相互作用使得材料中多种有序态共存。其中电荷有序态(CO)，即不同价态离子的有序分布，被认为是磁电体中形成铁电性的非常规机理之一。像差矫正技术的发展不但提高了电镜的分辨本领，而且增强了电镜对微弱信号的探测能力，使得研究并最终精确测定CO 成为可能。所以我们尝试以新发展的像差矫正电镜为主要实验工具结合一定的图像处理，期望能直接获得电荷有序态图像。但是研究过程中发现，电荷有序态可能存在临界样品厚度，既只有在样品较厚的时候才能观察到电荷有序，而此时由于样品厚度的原因图像已无法解释。这种情况下，为了解释厚样品对应的高分辨像，我们开始研究样品厚度对高分辨图像的影响，尤其是成像过程中非线性效应对高分辨像的影响。.主要成果如下：.1、.利用赝弱相位物体近似理论结合透射交叉系数理论对高分辨像的傅里叶变换进行研究。得到图像倒空间中线性信息和非线性信息的解析表达式。.2、.通过线性信息和非线性信息的解析表达式，我们发现线性信息和非线性信息分别是球差系数和有效离焦量的奇函数和偶函数，据此提出了一种分离球差校正像中线性和非线性信息的方法，通过多层法模拟研究非线性效应对正负球差成像下的不同影响。.3、.由于非线性效应的信息极限比线性效应的信息极限比高，通过模拟研究发现高分辨率的非线性的信息的相位在特殊情况下与结构因子的相位接近，所以高分辨率的非线性信息可被用于结构测定.4、.为了更好的利用扫描透射电镜(STEM)研究电荷有序，发展了STEM的模拟方法：通过个人电脑的多核中央处理器和图形处理器混合编程在平行算法架构下进行图像模拟提高利用个人电脑的模拟速度。.5、.通过电镜确定LSMO STO界面氧转动的变化梯度，结合被调制的晶格常数和价态，给出界面细节的结构信息和电子结构，结合原子分辨EELS发现Mn价态和氧K边精细结构的变化。