剩余污泥中重金属的分子形态与释放/转化的动态关联

剩余污泥中重金属的存在已对环境构成严重威胁，重金属的环境行为和生物效应不仅与其浸出量、不稳定形态（碳酸盐结合态和Fe-Mn氧化物结合态）有关，还与分子水平上的重金属在固-液界面的形态转化和传输过程有关。本项目根据典型重金属（Cr、Cd、Cu和Pb）与污泥中无机矿物、重金属耐性微生物及无机矿物-微生物复合体系的原位结合特性（分子形态、结合位点、表面官能团、表面微观结构、表面配位与配合、电子能级迁移等），揭示经过物化反应、微生物行为、或物化-生物耦合过程结合的重金属的污染特性和可释放活性；并基于污泥颗粒表面上重金属结合位点的界面微观特征、分子形态稳定性变化规律、重金属在非移动相-微细颗粒态-真溶解态基质之间的迁移规律及正/逆向转化过程，阐释重金属的分子形态对其在固-液界面的物理输运和化学演变的抑制/促进作用，建立重金属的分子形态与释放/转化的动态关联；为促进污泥安全资源化利用提供科学依据。

课题以污水污泥中重金属的存在形态、迁移/转化特性为中心研究内容，获得的结果概括如下：1）获得了典型重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Ni 和Pb）在污泥中矿物表面和细菌上的存在形态与迁移/转化特性；发现吸附在粘土上的重金属可能以某种配合物形式存在，官能团是主要的吸附连接位点，基于官能团连接的化学吸附作用占主导地位，吸附量的迅速增加也和表面官能团的解离以及吸附剂表面的电性相关；2）探明了热处理后（碳化和焙烧）污泥中重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Ni 和Pb）的不同形态（可交换态–F1、碳酸盐络合态–F2、还原态–F3、有机络合态–F4、残渣态–F5）分布规律，发现焙烧或碳化污泥中（F1+F2）或（F3+F4）相的重金属通过残留物–水相互作用进入液相的量是相对较少的，主要是因为重金属主要以F5相为主；3）采用TCLP方法对比研究不同条件下（热解温度和升温速率）高温无氧或有氧热解固态产物中重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Ni 和Pb）的固定化效果，分析高温热解或焙烧污泥固态产物中重金属的固化规律及浸出/迁移特性；4）将原始污泥与热处理污泥中重金属的TCLP浸出规律与存在形态（F1+F2、F3+F4和F5）分布规律相结合，分析重金属在污泥中的原位结合特性、在环境中释放/转化的难易程度与存在的风险、重金属的不同分子形态或结合位点对其浸出污染的延缓或抑制作用。本项目初步建立了污水污泥中重金属的分子形态与释放/转化的动态关联，为促进污泥的安全资源化利用提供了科学依据。