大面积有机纳米晶体-石墨烯复合结构的制备与可见光催化特性研究

Photocatalysis is considered as an important solution, which contributes greatly to sustainable energy generation and environmental remediation. This project aims to address the issues of inefficient visible-light absorption and the difficulties in manufacturing large-area, flexible devices related to the existing photocatalytic systems, and hence puts forward the novel large-area organic nanocrystal-graphene hybrid system. The hybrid system can make concurrent use of the efficient photofunctional organic absorbers, and the favorable chemical stability, conductivity, charge carrier separation efficiency, large specific surface area provided by the large-area graphene film, to develop ‘nanohybrid film photocatalytic system’ that can be applied in wide spectrum responsive, large-area, flexible photoelectric devices for photoelectrochemical water splitting and photodegradation. It promises to provide the theoretical and experimental basis for the development of novel, high-performance photocatalytic film system.

光催化技术是发展可再生能源，解决环境污染问题的重要途径之一，相关研究已成为当前能源、环境研究领域的重要前沿。本申请针对现有光催化体系中可见光不能被有效利用、大面积柔性薄膜光电器件制备困难等瓶颈问题，提出大面积有机纳米晶体-石墨烯复合结构的创新研究思路。拟通过利用光电功能有机纳米晶体可见光区较宽的光谱吸收、优异的光电性能，以及大面积石墨烯薄膜优良的化学稳定性、导电性、载流子分离效率，大的比表面积，发展适用于宽光谱响应、大面积、柔性光电器件的“纳米复合结构薄膜光催化体系”，应用于可见光分解水和分解有机污染物。此方面的研究突破将为发展新型高效光催化薄膜体系提供理论和实验依据。

光催化技术是发展可再生能源，解决环境污染问题的重要途径之一，相关研究已成为当前能源、环境研究领域的重要前沿。本项目针对现有光催化体系中可见光不能被有效利用、大面积柔性薄膜光电器件制备困难等瓶颈问题，通过以有机纳米晶体为光吸收主体，以高导电性、高比表面积的无机或石墨烯为有机载体，发展了宽光谱响应的复合光催化体系。具体如下：.一. 使用简单的两步法，首先通过阳极氧化法在Ti基底制备得到TiO2一维纳米管阵列，继而通过物理气相沉积法在TiO2纳米管阵列表面沉积一层苝四酸二亚酰胺衍生物有机薄膜，最终得到大面积、有序、薄膜厚度可调控的一维无机/有机纳米复合结构。该复合结构表现出优异的光电化学性能。.二. 通过阳极氧化法制备出三维贯通多孔结构（三维TiO2），随后经过烧结得到锐钛矿TiO2，然后进一步在NH3中烧结得到氮化的TiO2，氮化后光电流有巨大增幅，其中三维TiO2增强最为明显，达到4倍之多，而且氮化后吸收边红移明显，三维结构吸收边甚至达到500nm，8000s稳定性测试后其光电流变为原来的86%，稳定性能良好，并且无论是在紫外区域还是可见光区域，其光电转换效率都得到了很大提升。.三. 采用混合、旋蒸、烧结的方式，制备得到大孔SnO2/g-C3N4纳米复合结构。比表面积相对于纯g-C3N4增大了564.1%，高比表面积及大孔结构使得SnO2/g-C3N4复合结构的光降解效率提高了89.69%。.四. 以聚乙烯醇（PVA）为三维骨架，氧化石墨烯/卟啉 (GO/p-THPP)为催化剂活性中心分散于PVA骨架中，通过冷冻-解冻法制备出三维交联GO/p-THPP/PVA复合水凝胶催化结构。优异的光吸收、比表面积、电子转移通道使得复合薄膜具有高效光催化降解效率。