金属衣二维半导体材料的电子结构与光学性质研究

Metal-shrouded two-dimensional crystals (2DCs) have recently aroused tremendous interest due to their intriguing structure and promising properties suitable for applications in new energy and material fields. Over the past few years, the family of metal-shrouded 2DCs has expanded rapidly, but most of them are metallic, thus limiting their applications in electronics and optoelectronics. Currently, the research on metal-shrouded 2DCs with semiconducting behaviors is still in its infancy. Using first-principles calculations, combined with GW method and Bethe-Salpeter equation, we plan to systematically investigate the mechanical, electronic and optical properties of the metal-shrouded two-dimensional semiconductors (2DSs) (i.e., mono- and multi-layer Tl2O, Tl2S and Cs2O). We will explore the underlying physics of their semiconducting properties, and then search and design new metal-shrouded 2DSs. The excitonic effect, as well as its effects on the optical properties, will be studied. We will reveal the potential novel physical phenomena in them. In addition, we will study the defect- and strain-engineered modulations on their electronic and optical properties. Furthermore, the effects of substrate and small molecule (atom) adsorption on their structural stability, semiconducting properties and optical properties will also be investigated. This project will provide theoretical references for the applications of metal-shrouded 2DSs in electronic and optoelectronic devices.

金属衣二维材料具有独特的结构和优良的物理化学性质，在新能源、新材料等领域展现出诱人的应用前景。近年来发现的金属衣二维材料虽然众多，但大部分都是金属性的，这限制了其在电子学、光电子学等领域中的应用。对具有半导体性质的金属衣二维材料的研究目前还处于起步阶段。本项目拟采用密度泛函理论，结合GW近似和求解BSE方程，对单层和多层Tl2O、Tl2S、Cs2O等金属衣二维半导体材料的力学性质、电子性质与光学行为进行系统研究。分析这类材料半导体性质的根源，并依此寻找、设计新的金属衣二维半导体；量化这类材料中的激子效应及其对光吸收谱的影响；探索这类材料中潜在的新奇物理现象；揭示缺陷、应力等对该类材料电子与光学性质的调控机制；探明固体支撑表面和小分子、非金属原子吸附对这类材料稳定性、半导体性质以及光学吸收行为的影响。本项目的研究结果将为拓展金属衣二维材料在电子和光电子器件中的应用提供理论参考。

金属衣二维半导体具有独特的结构和优良的物理化学性质，在信息、能源等领域有着重要的应用价值。本课题基于密度泛函理论系统研究了金属衣二维半导体材料的电子性质和光学行为等特性，探索了该类材料中的新奇物理现象，以及应力、缺陷、衬底等对其物性的调控。项目实施基本按照原计划进行并做了些微调，取得了如下研究结果：1)发现了金属衣二维半导体γ-SbX(X=As、P)具有铁电性质，并阐述了其铁电性质的内部物理机制，考察了应力对其铁电性质的调控。此外，还研究了这两个体系的电子结构，探索了其在光催化方面的应用前景。2)发现了金属衣二维半导体BiFeO3具有本征的自旋和能谷极化性质，探讨了其本征磁性和自发能谷极化性质的物理机制，并考察了应力对其电子、自旋以及能谷等性质的影响。此外，还从紧束缚模型出发，得到了该类材料具有单谷态的物理机理，并给出了单谷态存在的一般条件。3)提出了金属衣二维材料Ti4X3(X=C、N)可用于高效析氢，并明确了应力对其电子性质和催化活性的影响。4)研究了单层WTe2对金属衣二维半导体Tl2O电子性质的调控作用，明确了形成异质结之后二者之间的能带对齐方式。同时，考察了应力对该异质结能带对齐方式的调控作用。5)研究了非金属掺杂对金属衣二维半导体Tl2O电子、自旋和能谷等性质的调控作用，分析了掺杂引起自旋极化和能谷性质变化的物理机制，阐述了该体系实现能谷霍尔效应的可行性方案。该项目的实施不仅丰富了人们对金属衣二维半导体材料基本性质的认识和理解，更为其在信息、能源等领域的应用提供了理论参考。