氧化石墨烯的分级及其凝胶体系研究

石墨烯及其衍生物是新兴的重要低维碳材料。氧化石墨烯则是一种重要的石墨烯衍生物，可以看作是一种典型的二维高分子。氧化石墨烯的表面富含亲水基团，易溶于水，其边缘含有羧基，因此是一种二维聚电解质。与传统一维聚合物相比，这种二维大分子结构的差异带来新的功能，同时其高分子物理性质也有显著的区别，这使得常用的处理高分子的表征、加工方法和理论不再完全适用于氧化石墨烯。因此，研究氧化石墨烯对于完善高分子理论，以及推动氧化石墨烯材料的发展具有重要意义。首先，本项目拟利用柱层析对氧化石墨烯大小（分子量）的分级，并使用凝胶色谱对氧化石墨烯的大小及分布进行表征，建立评价氧化石墨烯整体大小的方法。在获得单分散氧化石墨烯的基础上，对氧化石墨烯的凝胶行为作深入研究，表征氧化石墨烯大小、还原程度对凝胶行为的影响，并尝试推进氧化石墨烯凝胶的应用进程，开发新的导电性复合水凝胶，将氧化石墨烯水凝胶用于水溶液中重金属离子的吸附。

氧化石墨烯是化学转化石墨烯的重要前驱体，在石墨烯的宏量制备及大规模应用过程中具有不可替代的地位。同时氧化石墨烯本身作为一种二维材料，也在很多领域具有广阔的应用前景。本项目首先研究了氧化石墨烯的分级，使用商品硅胶填充的层析柱，利用柱层析的方法，将氧化石墨烯分级成了不同大小的组分。其次，在掌握氧化石墨烯凝胶形成机理的基础上，本项目提出了几种制备氧化石墨烯复合凝胶、石墨烯复合凝胶的方法，并发展了这些凝胶的应用。我们利用了静电作用和还原过程中的pi-pi作用，制备了氧化石墨烯/壳聚糖复合凝胶和碱性氧化铝/石墨烯复合凝胶，并将其应用于污染物吸附。前者可以同时吸附阴离子染料、阳离子染料和重金属离子；后者对氟离子有很好的吸附效果。我们又提出了电化学还原氧化石墨烯的方法，可以在电极表面可控原位制备石墨烯凝胶，并将这种石墨烯凝胶用于光热转化涂层。通过电化学的方法，可以进一步在电极表面的石墨烯凝胶内制备其他材料。用这种方法制备出的聚苯胺/石墨烯凝胶可作为电容器电极材料，具有良好的性能。我们还发展出了基于原电池反应的方法，制备出了石墨烯凝胶和贵金属纳米粒子的复合材料，可用于电化学传感器。最后，我们研究了基于石墨烯凝胶电极的超级电容器。我们系统探索了活性电解质增强的超级电容器的自放电问题，指出活性电解质在两电极之间的穿梭是引起自放电的主要原因，据此提出了自放电方程，并给出两种抑制自放电的策略。基于这两种策略，我们制备了两种基于石墨烯凝胶电极的活性电解质增强超级电容器，在获得高比电容的同时，抑制了自放电现象。上述研究在氧化石墨烯和石墨烯凝胶领域做了一些的探索，对这一类材料的发展具有的一定的指导作用。