基于氧化石墨烯的超灵敏度真空检漏校准基础问题研究

Sealing performance is an important performance index of vacuum devices. With the development of space technology, vacuum devices become much smaller, live longer, requirements of the lower leakage rate. The existing methods of leak detection, helium mass spectrometer leak detection technology and Quadrupole mass spectrometer leak detection technology, which had the highest sensitivity, is not to complete for these components detection task. This project aimed at the sensitivity of leak detection is to meet the demand of vacuum device, through the study on the relationship between helium permeability of graphene oxide film thickness and the factors of ambient temperature, pressure difference, and effects factors of graphene oxide film helium stable time, analyzes the mechanism of mass transfer of helium permeability of graphene oxide, reveals the design method of standard helium leak based on graphene oxide thin film, solves the measured problems of the minimum leakage rate of vacuum device and the calibration problems of the vacuum leak detection system of minimum leakage rate. Then, the vacuum leak detection system method of ultra sensitive graphene oxide has been proposed, which has very important significance to improve the detection reliability of vacuum device and seal structure design.

密封性能是真空装置或真空器件一项重要的性能指标，随着航天技术的发展，真空器件越来越小，寿命越来越长，对漏率的要求越来越高，现存的检漏方法中，灵敏度最高的氦质谱检漏技术和四极质谱检漏技术尚不能完成对这些元器件检漏任务。本项目针对目前的检漏灵敏度不能满足真空器件的需求，通过研究氧化石墨烯薄膜氦气渗透率与本身厚度、环境温度、压差的关系，以及氧化石墨烯薄膜渗氦稳定时间的影响因素等问题，分析了氧化石墨烯的渗氦传质机理，揭示了基于氧化石墨烯渗氦薄膜标准漏孔的设计方法，解决被测真空器件极小泄漏率的标定和极小漏率真空检漏系统的校准问题，提出采用基于氧化石墨烯的超灵敏度检漏系统校准方法，对提高真空器件检漏可靠性以及密封结构设计具有十分重要的意义。

以具有一定缺陷的氧化石墨烯膜（GO膜）作为气体渗透元件，研制超灵敏度检漏参考漏孔为目标。研究了氧化石墨烯的制备方法，采用改进的Hummers方法，制作了稳定的1.8nm～2μm厚度的165个GO膜。设计并研制GO薄膜为核心的渗透元件，利用高低温检漏系统，编写Labview渗透率测试软件，测试了渗透元件氦气渗透率与压力、膜厚、温度、稳定时间的关系。在质谱分析多系统检漏测试设备上测试了He、Ne、Ar、Kr等不同工质测试气体通过GO膜的渗透性能。实验发现：.a）GO膜的渗透率和膜两侧压力差呈正比；.b）在100nm～600nm厚度范围内，GO膜渗透率和膜厚度呈负指数关系，在600nm～2000nm厚度范围内，GO膜渗透率和薄膜的厚度成负线性关系；.c）He、Ne、Ar、Kr气体通过GO膜渗透单元的渗透率逐渐减小；.d）不同厚度的GO膜，在70℃～120℃之间，渗透率存在突然增大的现象；.e）氦气通过GO膜的渗透稳定性以流导的方式表示为年变化率大约10%。.利用SEM、AFM、XRD等分析手段，测试了GO膜的分子结构，并采用分子动力学的原理分析了气体在GO膜内部的运动状态，使用LAMMPS软件模拟了气体分子的运动过程，建立了GO膜分子结构的物理模型，理论分析和实验数据对比认为：GO膜层间和块间空隙是气体分子传输的主要通道；提出了GO膜的“瓦片”结构模型，推算了气体在GO膜以宏观分子流态传输的渗透率，其理论的渗透率和压力差、膜厚、气体种类、稳定性的关系与实验基本吻合。初步认为在温度变化时，气体通过GO膜的渗透性突然增大的主要原因是吸附在GO膜结构上其他分子的热脱附。对于薄层GO膜的仿真分析表明：气体的渗透性和压力差、膜厚、气体种类的关系主要受微观尺度的影响。研制了以GO膜为渗透单元的氦质谱检漏参考漏孔。.基于本项目的开展，发表和已经录用论文14篇（其中SCI 6篇，EI 4篇），仍有待投论文近10篇，培养研究生1名，申请专利3项，10人次参加国际和国内学术会议。完成了项目的全部研究内容，实现了预期的成果。