半导体和分子间电子与能量的量子转移机制

The dye-sensitized semiconductor solar cell has attracted extensive attentions due to its cheap raw materials and low synthetic costs compared with traditional silicon photocells. However, it also suffers the bottleneck of low conversion efficiency. Based on the framework of the quantum theory, this program plans to research on the energy transfer mechanism of different dye molecules and the electronic injection mechanism at the interface. The details include: (1) the configuration and absorption spectrum of the dye molecules adsorbed on the surface of the semiconductor materials based on the density functional theory; (2) the energy transfer mechanism of the different dye molecules, as well as the factors that affect the transfer efficiency, based on the F?rster Resonant Energy Transfer theory. The main purpose is to give some theoretic guidance on the development of high efficient dye-sensitized solar cells which have wide-spectral and high efficient absorption of sunlight.

染料敏化太阳能电池因其材料和制作成本较之传统硅光电池有大幅降低而受到广泛关注，但这类电池面临着转换效率偏低的瓶颈问题。本项目针对提高分子和半导体界面的电子注入效率和扩展分子吸收光谱宽度这两个主要增效途径，基于量子理论研究电子空穴对在材料界面上的分离和跃迁机制以及不同种分子在激发态下的能量转移机制。主要内容包括：(1)基于密度泛函理论研究染料分子在常见宽带隙半导体表面的吸附构型和吸收光谱；(2)基于福斯特共振能量转移理论研究不同分子间的能量转移机制和影响转移效率的各种因素。希望通过上述基础理论研究为在实验上设计高效的太阳能电池提供理论依据。

本项目针对染料敏化太阳能电池的转换效率偏低的瓶颈问题，基于量子理论研究了几种宽带隙半导体和染料分子的带隙调制、匹配及电子注入效率等基本问题。主要研究内容有：(1)研究了ZnO、TiO2、GaN和AlN的电子结构，发现通过多种途径的掺杂可以显著的改善这些宽带隙半导体的带隙宽度，引入中间带，进而提高其光吸收效率。研究还发现GaN和AlN纳米带异质节存在带隙随宽度和成分比例变化的特点。(2)研究了三种结构类似的三芳胺有机染料分子的结构及吸收光谱以及它们吸附在ZnO薄膜衬底上的能级匹配情况。通过计算发现，这三种染料分子都具有良好的可见光吸收能力，并且都能和ZnO基底形成稳定牢固的共价键。通过比较这三种染料分子的HOMO、LUMO能级与ZnO薄膜的价带顶(VBM)和导带底(CBM)相对位置，我们发现它们都能够满足激子分离与电荷注入的条件。研究还进一步比较了这三种染料分子的电荷注入效率的高低和影响这一性质的内在原因。希望上述理论结果能为在实验上设计高效的太阳能电池提供理论依据。