高排放区全氟化合物在淡水至海水连续食物网中的富集传递及生态风险研究

In recent years,several point sources of perfluoalkyl acids (PFAAs) with high emission were found in China, with limited information on their ecological and environmental consequences. Based on the identification of sources and emission of PFAAs in our former study, this study will collect three kinds of aquatic food webs from the downstream of the source to coastal sea in the Xiaoqing River Basin, including: 1) freshwater food web, formed by typical freshwater species directly influenced by the source; 2) tidal reach food web, formed by species living in both fresh and sea water; 3) sea water food web, formed by marine species influenced by the polluted river. Bioaccumulation of PFAAs will be carefully studied for the three food webs respectively, and then the focus will be on the biotransformation of PFAAs among the three food webs with the water flow and salt changes. The aim of this study is to form a high emission source initiated, multi-dimensional biotransformation network of PFAAs. Then identify the key spots and factors, to conduct effective aquatic ecological risk assessment of PFAAs in high emission areas.

近年来，我国出现了多个全氟化合物高排放点源，其引起的生态环境效应在很大程度上还处于空白状态。本研究拟在前期全氟化合物源辨识和源排放研究的基础上，选择我国全氟化合物典型高排放区小清河流域，在排放源下游河段至入海口及近海水体中分别收集三种类型的水生食物网，包括：1）淡水食物网，由受排放源直接影响的典型淡水物种组成；2）咸淡水交汇区食物网，主要由在感潮河段生活的鱼类和甲壳类组成；3）近海海水食物网，由受污染河流影响的近海水生物种组成。在分别研究全氟化合物在各食物网内部生物富集和生物传递的同时，重点研究全氟化合物随水体运动及咸淡水变化等因素驱动在三种水生食物网间的输移规律，进一步构建一个由高排放源出发的系统、多维的全氟化合物生物传递网络。在此基础上，辨识该生物传递网络的关键节点，筛选风险评价因子，探索建立适用于高污染区淡水-感潮区-海水连续水生态系统的风险评价方法。

近年来，全氟化合物（PFAS）的排放和环境风险在国际上持续受到重点关注，其中对全氟烷基酸（PFAAs）的管控和相应的健康标准也相继出台。本研究选择环渤海地区具有PFAAs高排放的流域，开展了PFAAs生物富集、生态风险和人群健康风险评价的系统研究。在水生动物丰富度高和捕鱼业发达的小清河流域，采集了16种淡水动物、40种海水动物和3种咸淡水动物，研究不同物种对PFAAs的富集及其影响因素，进一步通过氮同位素分析，计算营养级放大因子（TMF），研究PFAAs的营养级放大效应；通过碳同位素分析，计算底栖碳源和浮游碳源，研究栖息地和食物源差异对PFAAs富集的影响。同时开展了PFOA的水生生态风险评价和水产品摄入人群健康风险评价。在水生植物丰富度高的大凌河流域，采集了纳污河道和人工湿地中4种沉水植物和6种挺水植物，分析了水体和水生植物中的PFAAs暴露水平，计算生物富集因子（BAF），辨识对特定PFAA物质具有高富集的物种。研究结果表明，PFOA是水生动物体内检测到的主要PFAAs，对PFOA具有高富集的均为底栖物种，PFOA的营养级放大效应不显著。淡水物种更偏底栖碳源，海水物种更偏浮游碳源，而底栖碳源会导致更高的营养级。小清河流域水体中的PFOA浓度对浮游生物和捕食者水鸟产生了较高的风险。小清河整体的PFOA排放通量已接近其环境容量，在高排放期和高污染河段生态风险显著。本研究构建了PFOA水产品摄入的筛选值，基于水产品中的PFOA含量，提供多情景模式下的食用频率建议，为PFOA人群健康风险管控提供科学依据。水生植物对PFAAs物质的富集能力差异较大，挺水植物相比沉水植物，具有对短链PFBA和PFBS更高的生物富集因子（BAF），而对长链PFOA和PFOS的BAF则低于沉水植物。本研究构建了各水生植物物种对不同PFAAs的富集效率序列，可为PFAAs污染水体水生态修复提供重要依据。作为补充研究，本项目也对大凌河氟化工和市政污水处理厂各主要工艺环节PFAAs去除效率开展了对比研究，在小清河流域则开展了氟化工源周边大气PFAAs排放、迁移扩散和人群健康风险研究。