填充式脉冲放电等离子体催化协同修复多环芳烃污染底泥

持久性有机污染物-多环芳烃是目前致癌化学品中最大的一类,多环芳烃的降解去除一直是国内外学者广泛关注的热点。本项目根据等离子体化学氧化与光催化氧化原理,提出一种修复多环芳烃污染底泥的新方法-填充式脉冲放电等离子体催化协同。项目以多环芳烃污染的实验室模拟沙质底泥为对象，采用气液两相放电的形式，通过改变供电参数、反应器类型和电极系统的空间配置，探索该技术修复底泥的基本规律，实现等离子体状态的优化控制；向脉冲放电等离子体系统添加掺杂三氧化二铁的负载型二氧化钛，构建填充式脉冲放电等离子体催化协同反应器，改变反应器类型，优化催化剂性能，充分发挥二者的协同优势，实现底泥的高效修复；通过氧化性物种测定和生成物的成分分析，推断多环芳烃污染底泥的修复机理；利用填充式脉冲放电等离子体催化协同修复混合组分多环芳烃复合污染底泥，获取系统的最佳运行参数，为研制出适合底泥中多环芳烃去除的脉冲放电系统奠定科学及技术基础。

工业化的快速发展，土壤有机污染情况日益加剧，已成为国内外学者广泛关注的热点。本项目构建脉冲电晕放电体系，选用易于分析的对硝基苯（PNP）污染土壤为研究对象，通过探索脉冲放电等离子体修复PNP的可行性，研究了电气参数( 脉冲峰值电压、放电频率)、理化参数(初始浓度、载气量、放电时间)对PNP污染土壤修复效果的影响，并利用BP神经网络和小波神经网络模型研究了电气参数、理化参数等对PNP降解效果的影响，建立了结构为8-5-1的WNN模型和结构为8-4-1的BPNN模型；通过对脉冲成形电容、脉冲频率对土壤中菲降解效果的影响，优化了放电系统，并此基础上，研究了脉冲电晕、脉冲频率、菲初始浓度、载气种类和气量大小对菲降解效果的影响，结果表明在脉冲峰值电压18 kV，脉冲频率90 Hz，电极间距10 mm，载气为空气，气体流速0.8 L/min，菲初始浓度100 mg/kg时，放电处理40 min后，菲的降解率可达70.5%。通过制备负载型金属催化剂（CuO/γ-Al2O3、MnO2/γ-Al2O3、Fe2O3/γ-Al2O3）和负载型光催化剂TiO2/γ-Al2O3，构建脉冲放电催化协同系统，研究催化剂添加量、使用次数对菲降解效果和系统能量效率的影响，确定了催化剂的最适添加量为0.2 g；放电处理40min后，MnO2/γ-Al2O3系统菲的降解率最高为81.1%，能量效率为0.22 mg/kJ，其次分别为Fe2O3/γ-Al2O3、CuO/γ-Al2O3和TiO2/γ-Al2O3；且4种催化剂连续使用5次对菲的降解效率影响不大。XRD、BET和总孔体积表征结果表明，放电对催化剂物理性质影响不大；在测定活性物质O3和H2O2的基础上，初步推断脉冲放电系统降解菲的机理。