周期电场和磁场作用下磁电薄膜的疲劳特性及其磁电耦合行为的调控

在实际应用中，基于磁电效应的器件往往需要在循环往复、甚至高频的电场或磁场下运行，因此，研究磁电材料的磁电效应在周期电场和磁场循环加载下的疲劳失效问题对于实际应用十分重要。在本项目研究中，我们将系统开展磁电复合薄膜在周期电场和磁场作用下的微结构响应和各种序参量的变异以及磁电耦合行为调控的研究。一方面，探索复合薄膜在周期外场作用下的微结构变化与其铁电、铁磁、介电、电导以及磁电耦合行为变化的相关性，阐明复合薄膜的磁电效应在周期外场下的疲劳失效行为和物理机制，为磁电材料的寿命预测及可靠性评价提供应用研究基础；另外一方面，面向实际应用需求，通过合理的微结构设计和周期外场调控，探寻利用外场调控磁电耦合行为的有效途径和基本规律，制备出磁电耦合行为可控、具有巨大室温磁电效应的磁电复合薄膜，为磁电材料在高性能集成器件上的应用提供研究基础。

本项目主要研究磁电复合薄膜在周期电场和磁场作用下的微结构响应和各种序参量的变异以及磁电耦合行为的调控，已在国内外学术期刊上发表论文9篇，其中有8篇发表在国际SCI期刊上，其中5篇发表在国际一流学术期刊上。还获得2项授权国家发明专利。本项目主要创新成果如下：. （1）制备了Pb（Zr0.52Ti0.48）O3 (PZT)与CoFe2O4 (CFO)复合的多层复合薄膜，发现经历循环电极化后复合薄膜的磁电耦合输出大幅度增强，揭示了其中的两种调控机制，一种是非本征的调控过程，即氧空位迁移到铁磁层中导致其在外磁场作用下产生极化电荷；另一种是本征的调控过程，即经历循环电场作用后，铁电层中氧空位浓度下降导致铁电畴被氧空位钉扎程度减弱，进而外磁场对薄膜铁电极化的抑制作用减弱。（2）发现复合薄膜在经历交变磁场处理后其磁化强度发生较大增强，同时静态和动态磁电耦合特性均发生明显增强，建立了相应的磁电耦合模型对该调控过程进行了合理解释。（3）制备了同时具有磁电耦合效应和铁电-半导体界面极化耦合效应的CFO/PZT/ZnO异质结薄膜，通过施加不同组合的脉冲电场和偏磁场，实现了薄膜三态电阻转变，揭示出其中的物理机制主要起源于在外磁场下CFO层与PZT层间的磁电耦合效应和外电场作用下PZT层与ZnO层间的界面极化耦合效应的联合作用；还揭示出复合薄膜电导过程对ZnO层厚度的依赖关系，其中的物理机制可归结为半导体ZnO层与铁电PZT层间的极化耦合作用以及不同ZnO层厚度下异质结能带结构的变化。（4）通过将具有不同CFO纳米粒子浓度的PZT溶胶依次沉积在单晶衬底上，制备出两种具有不同CFO梯度分布的0-3型PZT-CFO粒子复合薄膜，实现了梯度对复合薄膜磁电耦合效应的调控。相比于没有梯度的复合薄膜，梯度复合薄膜呈现出弱的磁各向异性，并且铁电极化和磁电效应明显增强。同时，观察到复合薄膜的磁电容显著增强，揭示出磁电容增强的两个物理机制，即CFO组分梯度引起的复合薄膜整体铁电极化的增强和复合薄膜在外磁场下产生应变梯度而诱导产生额外的电极化。（5）发展出基于团簇束流淀积的两段式生长技术，制备出稀土铁合金与压电聚合物复合的薄膜结构，观察到较大的磁电效应。本项目的研究结果对于理解介观层次下电场和磁场调控复合薄膜磁电耦合效应的物理机制具有重要科学意义，并对开发大磁电效应的复合薄膜具有重要应用价值。