奇异混合原子团簇的构筑、物性调控及相关量子过程研究

本项目拟针对由3d过渡金属、4f稀土金属以及贵金属元素等构成的掺杂/混合原子团簇，通过调控异种原子间各种与自旋相关的耦合作用，并结合外场调控，探索具有独特量子态、结构可控的掺杂/混合原子团簇的制备规律，揭示团簇结构和组分等与自旋相关的物性之间的相关性。在此基础上，深入研究在不同能量状态下团簇束流与各类固体表面的相互作用和碰撞过程，探寻淀积于固体表面的支撑团簇的结构演化和物性变化特征及其相关量子作用过程。同时，将有机大分子引入到原子团簇超结构体系的构建中，通过研究有机大分子与原子团簇间的相互作用和耦合过程，探寻有机大分子对混合团簇的结构、量子态和输运性质的影响规律。通过上述不同层次的研究，最终阐明混合原子团簇体系的物性调控规律，揭示相关的量子作用过程和物理本质。本项目研究不但对于发现具有全新结构和性质的原子团簇及理解相关量子过程具有重要科学意义，而且对于团簇基微纳电子器件的应用具有重要价值。

本项目采用理论和实验研究相结合的方法，对具有奇异结构和量子态的掺杂/混合原子团簇及相关低维体系的设计、制备、结构、物性及其调控等开展系统研究，取得了若干创新性研究成果，主要有：. 1、建立了一套基于双靶团簇束流源的团簇制备与在线量子输运测量实验装置，并发展出基于团簇效应的低维量子结构输运特性调控方法；提出了一种基于拓扑结构的团簇全局优化算法并发展出具有自主知识产权的CGA程序软件，成功应用于各种化合物团簇的设计。2、设计和制备出若干具有新奇结构和物性的混合原子团簇。例如，在掺杂硅基团簇中发现具有新奇车轮状原子结构和亚铁磁性的V3Si12负离子团簇，设计出磁矩达5个波尔磁子的新型磁性超原子团簇TcMg8以及一系列具有二十面体三层核壳结构的Sn@Mn12@Sn20和Pb@Mn12@Pb20团簇，磁矩高达28个波尔磁子，等等。3、设计和制备出若干新颖的团簇基低维量子材料，发现其中新奇的物理效应，并阐明了相关物理机制。例如，制备出铱团簇-石墨烯复合结构，发现Ir团簇可显著增强体系内禀自旋轨道耦合和抑制弱局域化；制备出银团簇-双层石墨烯复合结构，发现体系表面拉曼散射效应显著增强；设计出若干4d/5d过渡金属团簇与二维结构或有机大分子的复合体系，包括具有巨大磁各向异性能的Os2-二维酞箐大分子杂化体系，具有高温量子反常霍尔效应的金原子-石墨烯蜂窝双层结构等。4、基于团簇效应，实现了对若干低维量子材料的生长和物性的调控。例如，利用钯团簇实现了对石墨烯量子相干长度的调控；利用铜团簇实现了将经过时效处理的铜掺杂Bi2Te3晶体的电导抑制了四个数量级；基于平面硼和硅团簇在Cu(111)和Ag(111)表面的连续生长，分别计算得到了二维硼单层和硅烯二维材料，等等。. 上述研究成果为促进原子分子团簇学科的发展以及研发基于原子团簇的微纳电子器件提供了重要的科学基础。本项目所取得的研究成果已在国际学术期刊上发表论文108篇，在国际同行中产生较大影响，已被SCI他引1156篇次，并有4篇入选ESI高被引论文。此外，本项目还申请了3件国家发明专利（2件已获授权）及2件软件著作权（均已获批登记），并获得1项2016年度教育部提名国家科学技术奖自然科学二等奖。