天然水中氨基酸和多肽的转化机制及碳-氮元素的耦合关系

Dissolved organic nitrogen (DON) accounts for large portion of reactive nitrogen, and dissolved free amino acid and peptides are major compositions of DON in aquatic system. Previous studies focused on the transformation of amino acids and peptides in either biological system or simulated water, and therefore the mutual influence between biological and chemical transformations in natural water and the coupling relationship between nitrogen and carbon during the transformation process has yet been revealed. In this project, we want to systematically investigate the transformation in natural water. Based on the determined reaction constants and structure identified intermediates, it could reveal the relationship between half-life and chemical structure of amino acids and related compounds, and quantify the influence of abiotic transformation on the change of bioavailability. Meanwhile, the study is to reveal the response pattern of aquatic microbes and the coupling relationship between nitrogen and carbon during the transformation of amino acids and related compounds. The findings of this project is helpful in understanding the environmental fate and potential effects on fresh aquatic ecosystem, and also helps in understanding the contribution of biotic and abiotic reactions in water body purification and the corresponding influence factors.

溶解性有机氮（DON）是水体中活性氮的重要来源，氨基酸和多肽是DON的主要组成成分。以往有关氨基酸和多肽转化研究多集中在生物体系和模拟水体中的实验室研究，因此，其生物转化和化学转化之间相互影响及转化过程中碳、氮元素形态转化等问题仍未阐明。本课题拟系统开展典型氨基酸和多肽在湖泊中生物化学转化动力学和产物分析以及碳氮元素的形态分析等工作，探究其半衰期与结构间的相互关系；量化非生物转化反应对其生物可利用性的影响程度；揭示水体微生物群落对转化过程的响应特点；进一步厘清氨基酸和多肽转化过程中水体氮元素和碳元素的形态变化及之间的耦合关系。本课题的完成，有助于理解水生生态系统中有机氮物质的转化机制及环境效应，同时有助于理解淡水生态系统中生物作用和化学作用在水体净化中的作用和主要影响因素。

项目研究了氨基酸类物质（酪氨酸、色氨酸、蛋氨酸、蛋氨酸亚砜和蛋氨酸砜和还原性谷胱甘肽与溶解性有机质之间的相互作用，氨基酸和肽在天然水体中的非生物和生物化学转化，以及在天然水体中的生物化学转化过程以及转化过程中的水体生源要素的形态变化，最后研究了氨基酸类物质对水中细菌微生物群落组成的影响。研究结果表明，上述氨基酸类物质和水中的溶解性有机质之间不存在相互作用，主要的非生物转化是光敏化转化。以酪氨酸为例，其在天然水中的非生物转化速率在0.05−0.1 μM/h 之间，经过10-24小时的停滞期后，酪氨酸的生物转化速率在0.08−0.61 μM/h。天然水体中由于植物腐烂产生的氨基酸（蛋白质）在湖泛水体中的稳定性较好，经过约72小时会全部转化。氨基酸非生物转化过程主要产生过氧化物，生成过氧化物占其总转化量的30-43%。过氧化物不稳定会分解为羟基化产物，转化速率受水中有机质的浓度和组成影响较大。添加了Tyr和Try的水中总氮表现出增加的趋势，而加入Met，MetSo和Glu等物质的水中总氮表现出降低的趋势。同时，加入MetSo后水中的NH3-N呈现下降趋势，其他氨基酸和多肽并未对湖泊水体氨氮的浓度产生显著影响。氨基酸类物质会影响水体细菌微生物的多样性，降低了微生物的Shannon指数，同时改变了细菌微生物的关键物种。