蛇纹石中硅镁分离及固定CO2的基础热力学研究

Facing the increasing greenhouse effect caused by CO2, various CO2 storage technologies have been the common concern among countries. Mineral carbonation is one of the safe and stable methods of CO2 storage. The use of serpentine is favored because of their available in huge amounts of worldwide. A new method is proposed for the mineral cabonation of serpentine, with seperation of silicon and magnesium as the first step. The determination of the phase equilibrium of (MgSiO4) -NaOH -Mg(OH)2-Na2SiO3 -H2O system will provide a theoretical basis for the seperation of silicon and magnesium; a new chemical model of MSE (Mixed Solvent Electrolyte) for the solubility of silicate in NaOH solutions will be established by the regression of the experimental data; the dynamic simulation of MgCl2-CO2-NH3-H2O, a heterogeneous complex system, will be conducted by using ionic activity, and the results can provide data and theoretical support for the new nethod of CO2 storage.

面对二氧化碳引起的温室效应的日益明显，二氧化碳封存技术成为各国共同关注的问题，矿物封存是最安全和稳定的CO2固定方法。蛇纹石作为一种全世界大量存在的矿物，被用作二氧化碳矿化封存的原料越来越受到科学界的重视，成为当今研究的热点。本课题提出了在利用碱法对蛇纹石进行硅镁分离的基础上，进而对CO2进行高效矿物固定的新方法。通过对蛇纹石(MgSiO4) -NaOH -Mg(OH)2-Na2SiO3 -H2O体系相平衡的测定，为蛇纹石中硅镁分离建立理论基础；在硅酸钠-NaOH溶液体系热力学相平衡的基础上，确定体系离子间相互作用参数，建立修正的混合电解质溶液新的热力学模型；对固定CO2的热力学体系MgCl2-CO2-NH3-H2O中碱式碳酸镁的结晶动力学进行考察，采用离子活度为基准进行动力学模拟，为固定CO2新工艺提供数据和理论支持。

面对CO2排放引起的日益显著的温室效应，CO2封存技术成为全世界共同关注的问题，其中矿物封存是最安全、稳定的 CO2 固定方法。蛇纹石作为一种全世界大量存在的矿物，被用作CO2矿化封存的原料越来越受到科学界的重视，成为当今研究的热点。由于蛇纹石在自然界中风化固定CO2的速率非常缓慢，为了提高其固定CO2的速率并实现蛇纹石中硅、镁元素的高效利用，本项目利用浓碱作浸取剂，进行蛇纹石中硅、镁元素的分离，考察了温度、NaOH浓度、固液比等因素的影响，实现蛇纹石中硅、镁元素的高效分离；通过对硅酸钠在 NaOH 溶液体系的固-液平衡热力学性质进行研究，建立了碱性环境中Na2SiO3·9H2O 和Na2SiO3体系新的热力学模型。此外，对得到的氢氧化镁，利用 NH4Cl 溶液进行溶解制备MgCl2溶液，考察了温度、NH4Cl浓度、固液比和粒度等参数的影响。然后利用所得到的氨气和氯化镁溶液进行了 MgCl2-CO2-NH3-H2O 体系中碱式碳酸镁结晶的研究，得到了高纯碱式碳酸镁。为蛇纹石固定CO2，同时副产高纯碱式碳酸镁和硅酸钠新工艺的工业应用提供了有力的数据和理论支持。