类石墨烯碳材料在层状硅酸盐受限空间内的可控制备与性能研究

Graphene and Graphene-like carbon materials are attracting more and more research interests due to their superior electronic, chemical and mechanical properties. Although many synthesis methods have been developed, graphene-like materials with controlled layers that synthesized from small molecular carbon source is still difficult.In the present project, we will design a green route and fabricate graphene-like carbon materials inside the interspace of layered silicate. The obtained graphene-like carbon materials will have few layer or even single layer due to the limited interlayer space of the layered silicate. The influence parameters such as types of layered silicate, interspace of layered silicate and the carbon source to the formation of graphene-like carbon materials will be studied.The combination and graphitation way of carbon source molecules in the interspace of layered silicate will be explored to establish theoritical foundation for the synthsis of graphene-like carbon materials with high quality. The physical and chemical properties, the application of the obtained graphene-like carbon materials in gas sensor, adsorption and catalysis will be further studied.

石墨烯及类石墨烯材料由于其优异的电学、化学及机械性能，吸引了越来越多的研究兴趣。在现有的合成方法中，从廉价易得，绿色环保的小分子碳源出发，制备层数可控的类石墨烯薄层碳材料材料仍然是研究的难点。在本项目中，我们拟以层状硅酸盐材料为模版，在其受限的层间空间内合成类石墨烯薄层碳材料，由于层状硅酸盐层间距的限制，该薄层碳材料将具有少层甚至单层结构。我们将深入研究层状硅酸盐种类、层间距及碳源分子等因素对类石墨烯材料结构的影响，探索碳源分子在受限空间内的结合和石墨化规律，为高质量的类石墨烯材料的合成奠定理论基础。我们还将进一步研究硅酸盐材料对所得类石墨烯材料的物理和化学性能，探索其在气体传感、吸附及催化领域的应用。

由于其优异的电学、化学及机械性能，石墨烯及类石墨烯材料吸引了科学家广泛而深入的研究。然而，在现有的合成方法中，从廉价易得、绿色环保的小分子碳源（如葡萄糖等）出发，制备大范围的、层数可控以及层间距可控的类石墨烯薄层碳材料仍然是研究的难点。在本项目中，我们以探索可控合成类石墨烯材料的方法及优化其多方面的性能为主要研究目的，在层状硅酸盐的受限空间内合成了多种类石墨烯材料，取得的重要成果包括以下四个方面：第一，首先深入研究层状硅酸盐材料RUB-15自身的独特结构特点，发展了其在重金属离子吸附、放射性核素富集方面的应用，并提出了离子交换机理的吸附过程；第二，我们发展了一种在层状硅酸盐受限空间内插层制备类石墨烯碳材料的方法，得到了具有1-2个薄层的类石墨烯碳材料，其表面丰富的基团可以负载金属Ru纳米颗粒，复合材料Ru/GLC在HER反应中表现出了和Pt/C相当的电催化性能；第三，我们通过改变碳源种类得到了多种杂原子（N、P、S）掺杂的类石墨烯碳材料，并发现了其对铀酰离子特异性的吸附现象，结合理论计算提出了新颖的化学键吸附机理；最后，基于层状硅酸盐RUB-15的受限空间和离子交换过程，我们制备了Pd纳米粒子镶嵌在类石墨烯薄层上的Pd@GLC纳米复合催化剂。在催化烯烃加氢反应过程中，Pd@GLC表现出很好催化稳定性和热稳定性，证明了类石墨烯薄层镶嵌结构对Pd纳米颗粒的保护作用，因此这种高稳定性的催化剂具有很好的应用前景。在项目资金的支持下，本项目共发表SCI论文11篇，其中第一作者和通讯作者论文9篇，第一标注论文8篇和第四标注论文3篇。11篇论文中包括中科院一区论文5篇，二区论文4篇，三区论文1篇，四区论文1篇，高被引论文1篇，并申请了2项专利，目前正处于实审状态。