稀土-多孔柱撑粘土材料的制备及其对含氯挥发性有机物催化降解性能的研究

With the objective of controlling the chlorinated volatile organic compounds (CVOCs) from industry, a systematic study for the preparation of rare earth-porous pillared clays and their associated catalyst materials is performed. Mainly the study is focused on the design, preparation, structure and catalytic performance and their relationship of rare earth-porous pillared clays and their transition metal impregnated catalysts with large surface and high thermal stability. Through modifying the rare earth and transition metal, the acidity, oxidation-reduction performance and stability of the active component can be improved, thereby enhancing the desorption and catalytic performance of catalysts on CVOCs. This can be an innovative technology to prepare new catalysts for the control of industrial CVOCs, thus providing a scientific prerequisite and practical way for the control of low concentration, multi-components CVOCs from industry.

以工业源排放的含氯有机污染物控制为背景，系统地研究稀土-多孔柱撑粘土及其相关催化材料的制备技术。主要研究大表面、高热稳定性的稀土-多孔柱撑粘土材料及其负载过渡金属催化剂的设计一制备一结构一性能之间的关系及规律。通过稀土、过渡金属等金属改性，调变催化剂的酸性特性、氧化还原性能、活性组分的稳定性，从而提高催化剂对含氯挥发性有机物的吸脱附性能和催化降解性能，形成具有源头创新的用于工业源排放的含氯有机污染物控制的催化新材料和新技术。为我国工业源排放低浓度、多组份含氯有机污染物控制技术的实际应用，提供科学技术和打下良好的基础。

含氯易挥发有机物（简称CVOCs），作为常见的有机溶剂得到了非常广泛的应用。但是，该类化合物对人体健康及环境有着极大的危害。催化燃烧法去除CVOCs具有启动能耗低、去除率高、二次污染小等优点，关键之处在于控制其中的Cl元素尽可能转化成毒性较小的HCl，从而达到净化的目的。催化燃烧法的关键在于催化剂，催化剂通常是利用大比表面积的材料作为载体，而载体的结构和性质会影响催化剂上活性组分的分散性及氧化还原性能，从而影响催化剂对CVOCs的催化降解性能。非贵金属负载型催化剂主要有Cr，V，Mn和Cu等单金属氧化物，以及复合金属氧化物。与贵金属催化剂相比，大部分非贵金属氧化物对CVOCs降解的活性较低，但其价格便宜且抗氯中毒性能明显高于贵金属催化剂。 添加稀土可以改善过渡金属催化剂的氧化还原性能，提高氧流动性及Cl离子的转移速率，从而提高用于CVOCs消除的催化活性及稳定性。柱撑粘土（PILCs）具有均匀的孔分布、高比表面积和热稳定性，因此是一类极佳的催化材料和优良的载体。近年来，研究较多的一个方向是以PILCs作为载体，负载活性催化相制备催化剂，用于环境友好型反应。而该类材料用于CVOCs消除方面还鲜有报道。. 本项目以工业源排放的含氯有机污染物控制为背景，系统地研究稀土-多孔柱撑粘土及其相关催化材料的制备技术。主要研究大比表面、高热稳定性的稀土-多孔柱撑粘土材料及其负载过渡金属催化剂的设计一制备一结构一性能之间的关系及规律。通过稀土、过渡金属等金属改性，提高氧化还原性能及活性组分的稳定性，从而提高催化剂对含氯挥发性有机物的吸脱附性能和催化降解性能，形成具有源头创新的用于工业源排放的含氯有机污染物控制的催化新材料和新技术。. 按照原计划进行了系统研究，在以下几个方面取得了突破：1. 合成了稀土复合单核柱撑粘土（PILC）材料，合成的上述材料各项参数均达到预期目标; 2. 发展了以高温高压一步水热法合成系列的Al复合过渡金属（M）柱撑液，进而合成复合粘土材料，如AlCr-、AlMn-、AlFe-、AlZr-和AlTi-柱撑粘土材料; 3. 合成了系列稀土复合柱撑粘土负载型催化剂，得到了高效催化降解CVOCs的系列催化剂；4. 在吸附-催化消除有机物方面，深入研究了稀土复合柱撑粘土上CVOCs的吸附-催化一体化机理。