功能化无机复合柱撑粘土吸附-脱附-催化燃烧VOCs性能与机理研究

With the objective of controlling the volatile organic compounds (VOCs) from industry, a systematic study for the preparation of functionalized inorganic composite pillared clays (PILCs) is performed, and performance and mechanism research of the materials on adsorption-desorption -catalytic combustion of VOCs is carried out. The novel composite PILCs with excellent performance are synthesized from composite pillared agent preparation by innovative approaches. The reaction mechanism are proposed and proved for further modification and optimization of the materials. A systematic study for the mechanism of VOCs adsorption, desorption and catalytic combustion and catalytic combustion activity and selectivity is performed with the methods of TPD-MS, TPSR-MS and GC-MS. The implementation of this project has the theoretical significance to thoroughly understanding the mechanism of VOCs adsorption-desorption-catalytic degradation on porous materials, and what’s more important, providing theoretical guidance to the control of VOCs from industry.

本项目以工业源排放易挥发有机物的控制为背景，系统研究功能化无机复合柱撑粘土材料的制备技术，及其用于吸附-脱附-催化燃烧VOCs的构-效关系及反应机理。创新方法合成复合柱化剂，进而合成具有优良性能的新型复合柱撑粘土材料。提出并验证反应过程的机理，为材料的进一步改性和优化提供依据。运用程序升温脱附-质谱（TPD-MS）、程序升温表面反应-质谱（TPSR-MS）及气质联用（GC-MS）等技术，研究功能化无机复合柱撑粘土材料上VOCs的吸附机制、脱附-催化燃烧一体化机理及催化燃烧活性及选择性。本项目的实施，不仅对于深入理解多孔材料上VOCs吸附-脱附-催化降解机理具有理论意义，而且对于工业源VOCs的治理具有重要指导意义。

按照项目计划，主要研究了功能化复合柱撑粘土的制备技术，及其用于吸附-脱附-催化燃烧VOCs的构-效关系及反应机理。依托该项目发表SCI学术论文18篇，申请发明专利10项。从发表文章及专利来看，已经很好的完成了该项目，达到了预期目标。本项目采用高温高压水热法合成出一系列具有大比表面、大孔径、丰富酸中心、高热稳定性的功能化无机复合柱撑粘土材料，并利用该材料得到高性能稀土改性的负载贵金属或过渡金属催化剂，用于VOCs吸附-脱附-催化燃烧性能的研究。通过上述材料的制备，揭示了功能化无机复合柱撑粘土材料的制备科学和制备规律，建立了功能化无机复合柱撑粘土的织构-结构与热稳定性、活性组分分散性之间的关系。研究表明，高温高压一步水热法合成的系列复合柱化剂解决了传统柱化剂制备过程中的短板，且该方法合成的复合柱撑粘土的各项指标均远超传统柱撑粘土。通过对合成工艺条件的优化，研发出了系列全新而又有应用前景的吸附VOCs的功能化无机柱撑粘土材料。在吸附-脱附-催化燃烧VOCs一体化研究方面，探明了材料结构、酸性与吸附量、脱附温度、脱附产物、催化活性与选择性之间的关系及规律，探明了其构-效关系及反应机理。