碳结构及其杂化材料的光学非线性与超快特性研究

零维的富勒烯、一维的碳纳米管、二维的石墨烯是人们近期陆续发现的除金刚石和石墨外另三种碳元素不同维度下的同素异构体。这三种碳结构及其形成的衍生物和杂化材料已成为目前材料科学中的研究热点，在物理、化学、生命等很多领域有着重要的应用价值。然而对碳结构材料的光物理和光学非线性性质的研究相对碳结构材料的发展相对滞后，尤其是对石墨烯及其杂化材料的研究较少。本项目拟对富勒烯、碳纳米管及石墨烯三种碳结构材料及其与卟啉等形成的杂化材料在纳秒、皮秒和飞秒三个时域以及不同光频率下的光学非线性性质进行研究，探究三种不同维度材料及其杂化结构的激发态及光学非线性的物理机制，以期望获得其非线性光学性能改善的途径和对碳结构材料光学非线性机制的全面认识，并研究这些材料在光限制、光开关等方面的应用。我们希望通过该项目的工作，争取在国际该领域的研究中形成自己的特色和优势。

研究工作全面展开并按计划进行，在一些方面取得了一定的进展。根据研究计划，我们对富勒烯、碳纳米管及石墨烯三种碳结构材料及其与卟啉等形成的杂化材料在纳秒、皮秒和飞秒三个时域以及不同光频率下的光学非线性性质进行研究，分析了不同维度下的碳结构材料及其杂化结构的激发态及光学非线性的物理机制，获得了非线性光学性能改善的途径，并对碳结构材料光学非线性机制有了更为全面认识。研究了这些材料在光限制等方面的应用。首先，我们对氧化石墨烯结构的光学非线性机理做了深入的分析，发现氧化石墨烯不同杂化区域有着不同的非线性机制，这对石墨烯光学微结构非线性的研究有着重要的意义；其次，将卟啉、聚噻吩、四氧化三铁纳米粒子与石墨烯、多壁碳纳米管等具有优异光学非线性的材料通过共价直连方式进行组合形成杂化结构，其光学非线性性能和光限制效应都获得了大的提高，系统分析了这些杂化结构的非线性机制；再次，在非线性测量方法上，对Z扫描的理论和实验分析中引入了偏振态的影响，将非线性椭圆旋转法同Z扫描相结合，从而可以测量三阶非线性极化率的不同分量，消除测量中热效应的影响，此外，采用Z扫描方法对一维光子晶体结构非线性的测量进行了理论分析；最后，在对石墨烯光学特性的研究中，我们利用全内反射结构，发现了石墨烯偏振依赖的吸收和反射特性，在该结构下获得了石墨烯对光吸收的增强，同时将石墨烯的这种偏振依赖吸收性能应用到石墨烯层数的确定和微流系统中折射率的实时检测，这些工作为碳结构材料的研究提供了新的方向。