超快激光诱导亚波长结构的纳米光学特性研究

在激光与物质相互作用的研究领域，激光诱导破坏一直是一个非常活跃的研究方向。随着飞秒激光的广泛应用，一个非常显著的奇异现象引起了研究人员的浓厚兴趣：强超短脉冲激光辐照的区域常会出现亚波长周期结构。这种奇异现象无法用经典的散射波理论来解释，它的出现蕴涵着激光与物质作用过程中的一种新机制，与超短脉冲激光的破坏机制有着重要的联系，但就目前而言其起源仍是一个悬而未决的问题。事实上，通过借鉴近十年引起广泛关注的纳米光学领域的新进展，可以清楚看到超快激光诱导的亚波长结构具有明显的纳米光学特征。这种基于纳米光学的新研究思路，将会给超快激光诱导亚波长结构起源的研究带来重要启发。在本课题中，我们拟通过系统的实验研究对超快激光诱导的各种亚波长结构的特性进行归纳，然后基于纳米光学的原理对现象进行分析，并进一步建立一个清晰而完整的物理图像，从而达到对超快激光诱导固体材料破坏的物理机制更为全面而深入的认识。

过去十年，随着超快激光在激光烧蚀领域的应用，诱导的各种奇异结构引起研究人员极大兴趣，不仅是因其广泛应用前景，更是因其丰富物理内涵。这些结构的亚波长特征显著偏离经典理论的预言，揭示飞秒激光与固体作用的新机制。特别地，形成的孔隙可小到10nm尺度，强烈暗示在超深亚波长尺度激光诱导破坏的新物理。在本研究中，通过借鉴近年纳米光学领域新进展，特别是表面等离激元（SPs）相关新观点，我们系统研究了超快激光诱导亚波长结构所具有的显著纳米光学特征，为各种亚波长结构的起源提供新见解。首先，研究了超快激光诱导的不同尺度光栅的演化关系，特别是一种典型的、导致光栅由近亚波长到深亚波长尺度转化的分裂现象。通过数值模拟，证实光栅分裂是由光栅辅助SP-laser耦合的失耦引起的。这种失耦使SP模发生变换，由共振变为非共振模，从而引起光栅脊部中央产生新凹槽。由于新凹槽的出现，SP模将继续演化为同相或反相共振模，使新凹槽正反馈而不断加深，最终形成空间倍频的新光栅。进一步，重点研究了在超快激光烧蚀中与各种结构演化紧密相关的结构自发缩小现象：随脉冲的增加及烧蚀坑的扩展，孔隙的特征尺寸总是自发减小并最终趋向令人惊奇的10nm尺度，一个与激光诱导破坏新物理紧密相关的超深亚波长激光固体相互作用区域。基于等离激元基本理论，提出这种自发尺寸缩小起源于等离激元作用的物理区域由光学区域转化到静电区域，从而激发具有远突破衍射极限作用尺寸的准静态SPs，并由于极强静电场增强导致超快、非热烧蚀。具体地，“纳米空间尺度”可极大减小电磁延迟效应，引起对入射激光场的瞬态响应，激发具有极大局域场增强效应的静电作用，促进纳米尺度超快非线性强场电离，并产生对表面电子及离子极大的静电作用力，导致“超快时间尺度”下纳米尺度静电爆炸。这样，“纳米空间尺度”和“超快时间尺度”两种物理特性自发出现在飞秒激光烧蚀中。此外，通过显微拉曼光谱分析，证实超快激光诱导的各种亚波长结构表面总是覆盖着非晶层，提出这层薄非晶层可加速材料表面电离，提高自由电子密度，促进等离激元及相关纳米光学效应的激发，最终有助亚波长结构的形成。总的来说，本研究表明在超快激光诱导亚波长结构过程中，纳米光学效应，特别是等离激元效应，起重要作用。纳米光学机制可为近破坏阈值超快激光与固体在亚波长尺度的相互作用物理本质提供新见解。唯象地，超快激光诱导亚波长结构的现象可归结为纳米光学现象。