单原子层过渡族金属（VIB族）硫属化合物的可控制备和光电特性研究

The transition metal dichalcogenides (TMDC, mainly VIB group metals) has a unique indirect to direct energy band transition from bulk state to an atomic layer thick. VIB group semiconductor TMDC materials (like MoS2) usually present strong spin-orbital and spin-valley interactions, high carrier mobility and excellent optical properties, thus contributing ideal systems for exploring the so-called valley electronics and for engineering wide application potential in optoelectronics, atomic layer thin sensors, and transparent electrodes etc. Hereby, one atomic layer thin TMDC has become a hot material followed with graphene. However, for fulfilling the wide application purposes, the batch production of high quality strictly monolayer TMDC should be of fundamental importance, and a lot of experimental efforts have been made in recent days. This research will deal with the synthesis of TMDC (mainly MoS2, WS2, MoSe2 etc.) by using a low pressure chemical vapor deposition (LPCVD)method. Through a careful design of the precursors and the surface chemical reactions, a controlled growth and transfer of monolayer TMDC toward large-area, high quality, and large domain or domain size tunable is expected to be realized.And then, high resolution characterizations and applications of monolayer TMDC mainly in optoelectronics will be discussed.

过渡族金属(VIB族)硫属化合物(TMDC)的体相是间接带隙，但当减薄到一个原子层时则转变成直接带隙。半导体性单原子层TMDC材料,例如MoS2,具备很强的自旋-轨道耦合以及自旋-谷耦合特性，较高的载流子迁移率和优异的光电特性, 已经成为研究谷电子学和构建自旋电子学器件的理想材料，同时在光电子学、传感器件和柔性透明导电薄膜等领域的应用研究中具有广泛的前景，因而成为继石墨烯之后备受关注的二维单原子层的新材料。如果想要展开这类材料的广泛应用探索，高质量的材料制备研究是必须要克服的关键问题。本研究将主要关注单原子层TMDC材料（例如MoS2、WS2、MoSe2等）基于低压化学气相沉积(LPCVD)方法的制备，通过对于生长过程的有效调控，实现大面积、高质量、大畴区或者畴区尺寸可调、严格单层TMDC材料的可控制备和往任意基底上的转移，在此基础上进行材料的精确表征和光电特性研究探索。

单层半导体性过渡族金属硫属化合物（MX2: MoS2, WS2 等）是继石墨烯之后备受关注的二维层状材料。因其具有优异的电学性质、强的光物相互作用、高效的催化特性等，在光电子学器件、传感器件、电催化产氢等领域具有广阔的应用前景。单层MX2材料的批量制备和高品质转移是关键的科学问题。现有的制备方法仍面临着诸多挑战，例如，难以实现晶圆尺寸均匀单层生长、单晶畴区小、生长速度慢、生长衬底价格昂贵、转移过程复杂等。张艳锋课题组在本项目的支持下，取得的重要成果如下：1）在普通玻璃上实现了截至目前最大尺寸(6英寸)均匀单层MoS2的快速生长和高效绿色转移，该工作为单层MX2材料的批量制备提供了最为实用的体系，对于推动二维材料的批量制备具有指导意义，因而得到了企业界和学术界的广泛关注；2）在蓝宝石基底上实现了单层多晶MoS2的制备，利用理论计算结合实验分析揭示了其畴区取向和融合的机制，为晶圆级单层单晶MoS2材料的制备提供了重要的实验和理论依据；3）发展了一类新型的导电金属基底(Au箔)，实现了单层MX2材料的可控制备和在位高分辨表征，建立了材料的微观形貌/边缘电子态、层间耦合和光/电催化析氢之间的构效关系；4）发展了“两步all-CVD”生长方法，在金箔上实现了一系列基于MX2材料的异质结构，探索了其在光电催化产氢和光电器件等方面的应用；5）在金属性TMDCS材料的控制制备和应用探索方面取得了系列重要进展，发现了金属性2H-TaS2独特的、超高的电催化析氢特性，拓展了金属性TMDCS材料的应用方向。项目执行期间内共发表学术论文51篇，其中通讯作者/通讯单位文章中包含Nature Commun. 2篇, Adv. Mater. 10篇，Nano Lett. 4篇，ACS Nano 7篇，J. Am. Chem. Soc. 2篇，Adv. Energy. Mater. 2篇。圆满完成了项目的既定目标。