多层次结构膜材料的设计、制备及其对气体协同净化机理

This project is aimed to control emission of VOCs and ultrafine powders in chemical process. A new idea was put forward to construct hierarchical porestructures of the membrane materials with aims to purify a variety of air pollutants by means of a single multifunctional filter. The theory and method of the design, preparation and application of multifunctional membrane materials will be investigated. The project will further develop theory in the field of gas purification using membrane technology, and provide new references by designing the filter materials, catalytic materials and gas purification process. Main research contents of the proposed project includes: (1) Design and construction of hierarchical pore structure of matrix membrane: Based on the pore forming process of membrane materials and the acquaintance of the corrosion failure mechanism, we put forward a method for constructing three-dimensional channels.by in-situ solid state reaction of inorganic nanofibers and optimize the growth parameters of multi-walled carbon nanotubes (CNTs) to control the pore structure; (2) Deposition of sub-nanometer scale catalytic active components: Atomic layer deposition (ALD) technique will be used to disperse metal catalysts on the CNTs surface. We will analyze the nucleation mechanism of the catalyst and its interaction with CNTs interface and construct the structure activity relationship between the microstructure of the metal catalysts and the catalytic activity; (3)Dust removal and VOCs catalytic purification: We will investigate the principle of dust capture and the mechanism of VOCs catalytic reaction with hierarchical pore structure, explore the evolution of the microstructure properties of membrane materials, and develop effective methods to improve the operational stability of membrane materials. This project will promote the ultra-low emission of VOCs and.PM2.5 from chemical processes。

本项目以化工过程中VOCs与超细粉尘的治理为应用背景，提出以构建多层次结构膜材料进行废气中多种污染成分协同净化的新思路，发展气体净化膜设计、制备与应用的基础理论，为新型分离材料、催化材料及气体净化过程的研究提供参考。主要研究内容：（1）多层次孔道结构设计与构筑：基于膜的成孔过程及腐蚀失效机理的认识，提出无机纳米纤维原位固相反应构筑膜孔道的方法，优化碳纳米管（CNTs）生长参数调控孔道结构；（2）亚纳米催化活性组分的沉积：采用原子层沉积（ALD）技术在CNTs表面负载亚纳米金属催化剂，解析催化剂成核过程及其与CNTs界面结合机理，构建催化组分微结构与催化活性之间构效关系；（3）粉尘与典型VOCs协同净化：研究多层次孔道结构对粉尘捕捉原理及VOCs催化反应机理，探索复杂气相环境膜材料微结构性能演变规律，发展提高膜材料运行稳定性有效方法。研究工作将促进化工行业VOCs与PM2.5的超低排放。

挥发性有机化合物（VOCs）与颗粒物是化工行业的主要排放物，对人体健康和环境质量具有巨大危害，是化工行业减污降碳工作的重要内容之一。膜分离是一种新型高效分离技术，在大气污染物治理中将发挥着重要作用，其中催化膜技术能够同时拦截超细粉尘并去除VOCs 成分，是治理化工行业废气的重要技术。本项目针对化工过程中VOCs与超细粉尘的治理需求，提出构建多层次结构膜材料协同净化废气中多种污染的新思路。针对化工行业废气特征和耐腐蚀抗热震需求，通过引入纳米助剂与陶瓷膜发生原位固相反应，强化粒子颈部连接，设计制备了高强度碳化硅陶瓷膜；针对化工行业对超细颗粒物与VOCs的协同净化需求，通过气相沉积在膜孔道生长纳米管，在CNTs上负载高活性亚纳米催化剂，制备了多层次Pt@CNTs/SiC催化膜；研究了气相沉积前驱体在不同尺寸膜孔内的扩散、吸附和反应的规律、明确了反应条件对CNTs 表面沉积金属催化剂形貌的影响，分析金属物种与CNTs 基体间的结合过程与成核机理，优化催化剂在CNTs 表面的分散度，提高催化活性组分与CNTs 的结合力与催化剂反应性能；研究了多层次孔道结构对粉尘捕捉原理及VOCs催化反应机理，探索掌握 了复杂气相环境膜材料微结构性能演变规律，发展提高膜材料运行稳定性有效方法。研究工作为新型分离材料、催化材料及气体净化过程的研究提供参考，有助于促进化工行业VOCs与PM2.5的超低排放。项目执行期间，获2020年度江苏省科学技术一等奖，2019年中国石油和化学工业联合会技术发明一等奖，第二十二届中国专利优秀奖，中华国际科学交流基金会全国工程科技领域突出贡献者杰出工程师青年奖，中国石油和化学工业联合会全国石油和化工行业优秀科技工作者等。截止目前已发表论文39篇，其中SCI收录36篇。申请发明专利11项，其中中国发明专利10项，PCT专利1项，毕业硕博士研究生18名，编著《气体净化膜材料与膜技术》一部。