天然有机质影响酶催化去除水中心血管药物反应机理研究

以水体中经常检测到的典型心血管药物阿替洛尔、醋丁洛尔、索他洛尔、美多洛尔等为研究对象，开展不同过氧化物酶对水中此类药物的催化反应机理研究。在对辣根过氧化物酶和木质素过氧化物酶降解此类药物动力学和降解产物分析的基础上，进一步探讨广泛存在于各类水体中的天然有机质(NOM)对过氧化物酶去除水中心血管药物的反应效率和反应产物（种类、分布及水溶性）的影响，利用同位素示踪技术，追踪NOM与目标污染物在酶催化反应过程中可能发生的吸附、共价键合、交叉耦合等多种反应过程，揭示自然条件下酶催化去除水体中心血管药物的反应途径，探寻酶催化氧化技术用于深度处理污水中该类药物的可行性。此外还将应用三维分子模拟技术研究心血管药物与过氧化物酶的相互作用过程，分析不同结构的心血管药物代谢活性和代谢产物的差异，构建过氧化物酶对心血管药物代谢有效性的定量预测模型，进一步从分子水平上揭示酶催化心血管药物反应的电子传递过程。

针对水体中心血管药物污染对生态系统和人体健康的潜在威胁，本课题以水体中经常检测到的典型心血管药物拉贝诺尔等为研究对象，开展不同酶对水中此类药物的催化反应机理研究。在对辣根过氧化物酶和漆酶降解此类污染物动力学和降解产物分析的基础上，进一步探讨广泛存在于各类水体中的天然有机质(NOM)对酶去除水中心血管药物的反应效率和反应产物的影响，利用四溴双酚A(TBBPA)中含溴同位素特征峰的特点，系统追踪了在酶催化过程中NOM自身变化以及与目标污染物交叉耦合的变化过程，揭示了自然条件下酶催化去除水体中拉贝诺尔等心血管药物的反应可能途径。此外还重点研究了2 ,2-联氮-二(3-乙基-苯并噻唑-6-磺酸)二铵盐(ABTS)和石墨烯分别或共同存在条件下对漆酶催化去除拉贝诺尔的反应效率、产物和反应途径的影响，结合在反应过程中ABTS和石墨烯自身的变化，系统探讨了ABTS和石墨烯的存在能够促进漆酶催化去除水中拉贝诺尔反应效率的机理。本项目还借助三维分子模拟技术研究不同污染物与过氧化物酶的相互作用过程，分析不同结构的污染物代谢活性和酶催化活性中心间的构效关系，进一步从分子水平上揭示酶催化去除不同污染物反应的电子传递过程。除了考察反应过程中拉贝诺尔分子的变化，我们也追踪了反应过程中酶活性的变化，探明了反应过程中酶的失活机理和防止酶失活的措施、方法。本研究为酶催化去除水中心血管药物拉贝诺尔提供了基础信息，更为处理水中心血血管药物的污染提供了新的途径和方法。