二维MoS2纳米片电子结构的高压调控及机理研究

Restricted by the nanoscale, two-dimensional layered MoS2 nanosheets exhibit unique optical and electrical properties. MoS2 nanosheets have become one of the most attractive fields in condensed matter physics, because they not only have broad application potential in the field of optoelectronic devices, but also contain interesting and fascinating fundamental physical content. The optical and electrical properties of MoS2 nanosheets are substantially determined by the electronic structure. In this project, we will study in-situ the effect of pressure on the electronic structure of MoS2 nanosheets to manipulate the electronic structure by pressure and investigate the manipulation mechanism, using Raman spectroscopy, infrared spectroscopy, photoluminescence spectroscopy, absorption spectroscopy and synchrotron X-ray diffraction technology. The details will be discussed as following. We will study in-situ the effect of pressure on the crystal parameter, bond length and bond angle will be investigated to reveal the evolution of the crystal structure under pressure. We will measure in-situ the optical properties of MoS2 nanosheets under high pressure to study the variation of energy band structure and the semiconductor-metal transition, and finally reveal the evolution of the electronic structure. We will discuss the influence of thickness of nanosheets on the crystal structure and electronic structure under high pressure. Combined with the theoretical simulation, we will uncover the mechanism of manipulation of the electronic structure by pressure. This study will provide scientific guidance to improve and optimize the devices performance.

受尺度限制，二维层状MoS2纳米片表现出独特的光、电性能，在光电子器件领域具有广阔的应用前景，而且蕴含着丰富的物理内容，迅速成为当前凝聚态物理领域的研究热点之一。MoS2纳米片的光、电性能本质上决定于其电子结构，本项目拟采用拉曼、红外、荧光、吸收光谱和同步辐射衍射技术，原位研究压力对MoS2纳米片电子结构的影响，得到压力对其电子结构的调控规律，并揭示其调控机理。具体内容包括：高压原位研究MoS2纳米片的晶体结构，获得晶格参数、键长、键角随压力的变化规律，探究其晶体结构演化过程；高压原位研究MoS2纳米片的光学性质，获得能带结构随压力的变化规律及其金属化转变过程，揭示高压下材料电子结构的演化规律；改变MoS2纳米片厚度，高压原位研究厚度对晶体结构和电子结构的影响；结合理论模拟计算，阐明MoS2纳米片电子结构高压调控的物理机理。该研究将为MoS2纳米片及其器件的性能优化和调制提供实验依据。

MoS2纳米片具有优异的半导体光、电特性，在微电子和光电子领域具有广阔的应用前景。然而，MoS2纳米片的实际迁移率远低于理论值，器件的性能也还有待进一步优化和提高。通过外场对其电子结构进行调控，从而实现性能的优化和人工调制成为近年来凝聚态物理、材料科学领域研究的热点内容之一。本课题拟在前期工作的基础上，采用拉曼、荧光、吸收光谱和同步辐射衍射技术，原位研究压力对MoS2纳米片电子结构的影响，得到压力对其电子结构的调控规律，并揭示其调控机理。具体内容包括：①原位研究高压条件下MoS2纳米片的晶体结构，揭示其晶体结构的演化过程；高压原位研究MoS2纳米片的光学性质，获得能带结构随压力的变化规律及其金属化转变过程，揭示高压下材料电子结构的演化规律；改变MoS2纳米片厚度，高压原位研究厚度对晶体结构和电子结构的影响；结合高压和变温拉曼光谱，借助相关理论模型，获得了可测声子模式的压力系数、温度系数、格林奈森参数、非简谐系数等重要物理量。在此基础上，对各个声子模式的非简谐效应进行了研究，并计算得到单层材料的线性膨胀系数、比热容等重要参数。②基于第一性原理理论模拟压力作用下MoS2纳米片的晶格常数、电子结构和电荷密度，理论预测压力诱导的MoS2纳米片的结构相变、金属化相变和直接带-间接带变化，阐明MoS2纳米片电子结构高压调控的物理机理。③在MoS2纳米片研究的基础之上，研究对象拓展至其它二维材料，如WS2和MoSe2纳米片，并且由压力一种调控手段扩展至压力和拉伸两种不同的应力调控。实验和理论模拟相结合，获得压力和拉伸应力作用下WS2和MoSe2纳米片禁带宽度的变化、直接带与间接带转变、金属化转变过程，得到WS2和MoSe2纳米片电子结构的演化规律。该研究证实压力和拉伸能够有效调控MoS2等二维纳米片的电子结构和光学性能。因此，高压条件下MoS2纳米片的电子结构研究，有助于加深对二维层状结构纳米体系的结构和性能的认识，为其性能的优化和调制提供重要途径。