面向润滑添加剂的离子液体结构、吸附及润滑关系研究

Ionic liquids (ILs) as lubricant additives are expected to solve the corrosion and high cost problems caused by pure ILs lubricants. On the one hand, the strong polarity of the ILs helps to enhance the adsorption and tribochemical reactions, thereby improving the lubrication performance; on the other hand, too strong polarity will aggravate the tribochemical reaction and cause corrosion. In addition, the dispersion of ILs in the base oils, the competitive adsorption of polar base oils and ILs all affect the lubrication effect. The efficient adsorption of ILs, i.e. strong adsorption and proper tribochemical reaction, is the key to improving lubrication performance. Based on the idea that ILs structure affects the solid-liquid microscopic effect, different structures of ILs are prepared as lubricant additives to study the effect of effective adsorption on lubrication performance. The main contents include: 1) screening and preparing ILs with the same active groups but different cation structures; 2) testing the adsorption heat and adhesion of ILs, base oils and ILs/base oils, quantitatively describing solids 3) testing the friction coefficient at nanoscale, and analyzing its association with adsorption; 4) testing macroscopic lubrication performance and tribochemical reaction; 5) analyzing the combined effects of adsorption and tribochemical reaction on macroscopic lubrication performance. Finally, the relationship between ILs structure‒effective adsorption‒lubrication performance is established.

离子液体作为润滑添加剂有望解决纯离子液体润滑剂所产生的腐蚀和高成本难题。一方面，离子液体强极性有助于增强吸附和摩擦化学反应，进而提升润滑性能；另一方面，极性太强则会加剧摩擦化学反应、造成腐蚀。此外，离子液体在基础油中的分散、极性基础油与离子液体的竞争吸附均会影响润滑效果。离子液体的有效吸附，即强的吸附和适当的摩擦化学反应是提升润滑性能的关键。本项目基于离子液体结构影响固-液微观作用的思想，制备不同结构离子液体作为润滑添加剂，研究有效吸附对润滑性能的影响。主要内容包括：1）筛选和制备具有相同活性基团但阳离子具有不同排列结构的离子液体；2）测试离子液体、基础油及离子液体/基础油的吸附热和粘附力，定量描述固-液作用强度；3）测试纳米摩擦系数，分析其与吸附的关联；4）测试宏观润滑性能和摩擦化学反应；5）分析吸附和摩擦化学作用对宏观润滑性能的综合影响。最终建立离子液体结构—有效吸附—润滑性能的联系。

润滑添加剂是高级润滑油的精髓，虽然加入量少但效果显著。离子液体因其在界面处的强吸附和摩擦化学反应而成为非常有潜力的润滑添加剂。通过分子结构设计有望增强离子液体–固体表面的相互作用，从而增强离子液体的摩擦学特性。本项目主要内容包括：（1）基于界面微结构和离子液体结构对吸附性能的影响，设计高性能聚离子液体润滑添加剂。创新性的采用微量热研究离子液体+基础油的吸附强度，并结合AFM测试粘附力和分子模拟计算，综合评价聚离子液体的吸附强度，探索吸附强度与润滑性能的关联。研究发现，相比较传统离子液体，聚合离子液体增强效果更为显著。聚离子液体强物理吸附是其优异润滑性能的主要原因。基于上述研究，制备了系列高性能聚合离子液体润滑添加剂，具有一定的应用价值。（2）通过原位聚合制备了中空富勒烯类MoS2/还原氧化石墨烯/PI纳米复合涂层（HIF-MoS2/r-GO/PI）。在干磨条件下，HIF-MoS2/r-GO/PI的磨损率比纯PI降低79%，明显优于其他纳米填料。在离子液体润滑条件下，与纯PI相比，HIF-MoS2/r-GO/PI的磨损率降低30%，摩擦系数降低10%，实现固体+液体润滑剂的协同增强。此外，采用液态金属实现了聚酰亚胺涂层耐磨性能的大幅提升。（3）首次通过引入液体润滑实现摩擦纳米发电机抗磨性能和发电效率的大幅提升。然而，加入离子液体添加剂后，TENG近乎失去发电性能。离子液体优先吸附在摩擦表面，形成强有力的支撑膜，使得TENG无法形成充分的接触。并且由于离子液体的极性，使得产生的电流通过液体层导出。（4）探索了CO2在离子液体水溶液中吸收过程的热力学与动力学性质，将二者进行耦合，提出新的“absorption ability”概念，对CO2在胆碱氨基酸离子液体水溶液中的吸收进行评价。基于界面强化思路，引入纳米增强相到离子液体/水中，利用离子液体与纳米氧化钛的界面吸附作用，强化CO2吸收能力。