苯系物/碳纳米管在水环境中的吸附去除机制研究

Benzenes are a typical class of compounds in the environmental pollutants with a benzene ring, which distribute in human productions and human lives. They are harm to human health and environment. Most of them are persistent organic pollutants (POPs). As well known, POPs have large amount, wide coverage and strong toxicity in the environment with teratogenic, carcinogenic, mutagenic effects and environmental endocrine disrupting effect. With their wide uses in industry, in production and in life, they are released into the environment by volatilization, exudation and so on. Therefore they have been widely detected in the atmosphere, water, soil and organisms followed by causing serious pollution. In recent years, with the increasingly stringent requirements of environmental governance, the study on removal of this kind of pollutants in environment by carbon nanotubes adsorption has especially got the attention of all aspects. In this project, the adsorption and desorption mechanism of carbon nanotubes on typical benzenes (such as benzene, chlorinated-phenol, nitro-phenols and their derivatives as model compounds) will be studied systematically and profoundly by using quantitative calculation, molecular simulation, Monte Carlo simulation and experimental methods. The adsorption, desorption and interfacial reaction will be explored, and the adsorption mechanism and relational parameters will be given. Through this investigation, the adsoption regulations of benzenes with different size, shape and polarity on carbon nanotubes will expect to be given. The performance of this project will undoubtedly provide valuable basic data for the risk assessment of pollutants and environmental governance.

苯系物是含有苯环并多为持久性有机污染物(POPs)的一类典型环境污染物，它们在环境中数量大、覆盖面广且毒性强，具有三致效应及环境内分泌干扰效应。随着大量生产及广泛使用，苯系物通过挥发、渗出等方式散逸到环境中，对大气、水、土壤及生物体造成了严重污染。近年来随着对环境治理的要求越来越严格，碳纳米管通过吸附去除环境中污染物的研究尤其得到了各方面的重视。本项目拟以苯及其衍生物如氯苯、苯酚、硝基苯酚等苯系物为模型化合物，采用量化计算、分子模拟、蒙特卡罗模拟及实验相结合的方法系统深入的研究碳纳米管对环境中典型苯系物的吸附解吸机理，从分子水平上探索其吸附、脱附及界面反应等过程，期望给出详细的吸附机制及各项吸附参数。总结不同大小、不同形态及不同极性的苯系物在碳纳米管上的吸附规律。本项目的开展无疑将会为环境治理提供有意义的基础数据参考，从而为污染物的风险评价提供完整的基础数据。

新污染物在环境中数量大、覆盖面广且毒性强，具有三致效应及环境内分泌干扰效应。随着大量生产及广泛使用，新污染物通过挥发、渗出等方式散逸到环境中，对大气、水、土壤及生物体造成了严重污染。如何从环境中有效去除、去除方法及去除机制亟待解决。在该项目资助下，申请人采用多尺度模拟方法（包括：量子化学计算、第一性原理计算、动力学模拟和毒性预测），以环境中存在的芳香类化合物（ACs）及挥发性不饱和有机化合物（VOCs）为模型化合物，从分子水平上对这些污染物在气相、液相和非均相中的吸附、光降解过程和毒性评估进行了系统的研究：构建了表面模型，分析了污染物/材料/颗粒表面的非均相降解过程，揭示了非均相吸附特性以及表面对污染物降解行为的影响，为环境新型功能材料的设计及污染物在水体中的控制及治理提供了强有力的理论依据；深入考察了不同高级氧化技术（AOPs如， UV/H2O2、UV/Chlorine、Solar/Chlorine和UV/Persulfate等）产生的大量活性物种（如：HO•、SO4•-、CO3•-、Cl•、Br•、ClO•、BrO•、O3、CH3COO•、CH3COOO•等自由基）作为高活性物质及不同环境因素（如pH值、金属离子等）对污染物去除机制的影响；分析了芳香类化合物与自由基反应的结构-活性关系，建立了完好的定量构效关系（QSAR）模型，揭示了pH值在污染物去除过程中的重要作用，对水污染治理提供了很强的理论支持；评估了这些污染物及其降解产物对水生生物（鱼、水蚤和绿藻）和大鼠（口服）的毒性变化以及对生态系统和人类的风险。在本项目的资助支持下，培养了14名研究生，发表了37篇高质量SCI论文，获得了一项山东省高等学校科学技术三等奖。其中有2名博士获得了山东省优秀博士毕业生，1名博士，2名硕士获得了山东大学优秀毕业生等荣誉称号。发表的论文中一区论文13篇，二区以上论文23篇。参加国内学术交流44人次。