泡沫金属基整体催化剂及其微尺度低温催化燃烧特性的研究

It is the key technology of ignition and stable operation for micro or small combustor which applied in thermoelectric generators. This project focuses on research the low-temperature catalytic combustion of H2/C3H8 mixture in order to solve problems, such as difficult ignition, easy turn off and large temperature gradients inside micro/small combustor, which restrict the application and development of micro/small thermoelectric generators. The work will be carried out through the following content: (1) Research and exploration of high-performance, metal foam matrix monolithic catalyst and reliable carrier coating preparation and modification methods to reduce the ignition temperature of the fuel H2/C3H8 mixture and improve the ignition speed; (2) Investigation the catalytic activity of monolithic catalyst and control method of the rapidly burning and low temperature catalytic combustion by a small-scale catalytic combustion experimental system; (3) Investigation the catalytic combustion processes and analysis the key factor of H2 addition reducing combustion temperature and promotion combustion stability; (4) Establishment a thermoelectric generator used a small catalytic burner as heat source and a test rig to measure the dynamic characteristics.

微小燃烧式温差热发电装置具有能量密度高、无运动部件、可靠性高等优点，有着广阔的应用前景，但微燃烧技术的不成熟成为制约其应用的瓶颈。针对微小燃烧器点火难、易熄火、温度梯度大的问题，重点对H2/C3H8混合燃料的低温催化燃烧展开研究，通过（1）研发高性能泡沫金属基低温催化燃烧催化剂，并建立新的、可靠的载体涂层制备及修饰方法，以降低H2/C3H8混合燃料的起燃温度并提高其起燃速度；（2）搭建微小燃烧器测试系统，评价整体催化剂对H2/C3H8的催化活性，研究H2/C3H8混合燃料快速起燃和保持低温催化燃烧稳定性的调控策略；（3）综合催化剂表征、活性评价及催化燃烧建模计算结果，研究微小催化燃烧器内表面反应-传热-传质-导热-气相反应之间的耦合作用，弄清H2的添加对降低混合燃料起燃温度和促进微燃烧稳定性的机理；（4）建立以催化燃烧器为热源的微小型温差热发电装置，并搭建实验平台实现其动态特性的实时测量。

微小燃烧式温差热发电装置具有能量密度高、无运动部件、可靠性高等优点，有着广阔的应用前景，但微燃烧技术的不成熟成为制约其应用的瓶颈。本项目通过三年的研究工作，已完成项目计划内容。围绕着研发微小型低温催化燃烧器展开了一系列的研究工作，开展的主要研究工作有：（1）选用比表面积大的Fe-Ni泡沫金属为基体制备了Pd整体催化剂，掌握了其制备方法，系统研究了中间涂层、活性组分、反应混合气体的入口速度、当量比、反应温度等因素对甲烷催化反应活性的影响。反复实验得到Al2O3涂层载体的最佳含量为12~20%，贵金属Pd含量不宜超过1.3%，添加助剂Ce0.25Zr0.75O2可有效提高催化剂性能。并评价了该催化剂的催化反应活性，当燃烧反应器内温度为550℃，5%浓度甲烷的转化率可达到98.7%。（2）搭建了微小催化燃烧性能测试和评价系统，进行了均相燃烧和催化燃烧共存的燃烧特性实验研究。得到了催化燃烧器内部及燃烧器表面温度分布，分析了当量比和入口速度对火焰位置和燃烧温度的影响。预混气体流速越大产生的火焰更为明亮，燃烧器内的温度越高；当量比为1.0时，本文实验条件下可着火的速度上限为0.6m/s，随着当量比减小燃烧器内各点温度略有降低；流速为0.3m/s和0.4m/s时稳定燃烧的当量比下限都为0.82，0.5m/s时为0.96；在本文实验范围内甲烷的燃烧效率均达到了99%；尾气中CO2选择性含量随着当量比的减小逐渐增大，而CO随着当量比减小而降低；当量比接近或等于1.0时，在催化剂作用下会发生水煤气转换反应生成少量H2。（3）建立了微小尺度燃烧器内部填充多孔介质后催化燃烧的数学模型，研究了部分填充多孔介质、均相燃烧、催化燃烧对微通道燃烧内燃烧特性的影响规律。与甲烷/空气在泡沫金属中的均相反应相比，催化反应的加入可以有效降低甲烷发生燃烧反应时的温度，且有助于燃烧器获得更为均匀的温度分布。（4）结合实验研究和理论研究，总结分析了发生在微小尺度燃烧器狭小空间内的同时存在化学反应的流体流动与传热传质过程，以期为今后微型动力系统的设计提供必要的理论基础，同时丰富人们对微尺度燃烧现象的认识。