纳米晶基多级孔道ZSM-5沸石的定向合成及其超深度加氢脱硫性能研究

本项目致力于定向设计具有适宜的孔道分布与表面结构，且有利于催化剂表面活性中心形成适宜酸性分布的新型加氢脱硫催化剂载体材料。该新型载体材料包括三种纳米晶基多级孔道沸石：第一种是碱性条件下合成的ZSM-5-MCM-41复合材料，第二种为酸性条件下合成的ZSM-5-KIT-6复合材料，第三种是一釜合成的纳米晶片介孔ZSM-5沸石。研究方法包括催化剂结构和物化性质的表征、催化剂的催化性能研究及动力学模型的建立。重点研究三种纳米晶基多级孔道沸石材料的定向合成（孔道结构的定向设计，纳米晶尺寸的可控合成）与动力学和热力学等合成参数的关联，复合材料的孔道结构和纳米晶尺寸与大分子扩散规律的关系及催化剂结构和物化性能与催化剂反应活性之间构效关系的科学规律。认识含硫化合物在催化剂上的反应网络和反应本质，为超深度柴油加氢脱硫催化剂的定向设计和结构优化提供新的思路与方法。

本项目致力于定向设计具有适宜的孔道分布与表面结构，且有利于催化剂表面活性中心形成适宜酸性分布的新型加氢脱硫催化剂载体材料。合成了三种纳米晶基多级孔道沸石材料，探究了分子在复合材料中的扩散规律和特点，并结合催化剂的表征结果，研究了催化剂结构与活性之间构效关系的科学问题。. 采用培育法，通过调控合成体系的动力学和热力学参数，以ZSM-5沸石纳米晶簇为前躯体，分别在碱性和酸性体系下，成功合成出了有序度高，比表面积大，孔道通畅的ZSM-5-MCM-41和ZSM-5-KIT-6微孔-介孔复合分子筛，通过一系列表征证明了所合成的材料为复合分子筛而非两者简单的机械混合。另外，本项目以双铵有机物为模板剂成功一釜合成出了的纳米晶片介孔ZSM-5（NCMZ）沸石，该材料具有酸性适宜，孔道通畅的特点。. 以4, 6-二甲基苯并噻吩为探针分子，探析了分子在分子筛孔道中的扩散规律，并首次将NCMZ沸石引入加氢脱硫催化剂中，探究了催化剂结构性质和脱硫活性之间的构效关系，结果表明适宜的酸性质和较大的孔径有利于加氢脱硫性能的提高，这为催化剂的结构优化设计和制备提供了理论指导。. 相关工作已被Journal of spectroscopy接收论文2篇，在International Journal of Minerals Metallurgy and Materials, Journal of Chemical and Pharmaceutical Research和燕山大学学报各发表论文1篇，申请中国专利1项。