多元金属纳米结构修饰光阳极的可控构筑及其光伏特性研究

Multimetallic nanoparticles (MNs) with tunable components, proportion and sizecan be fabricated through a simple one-step continuous route, termed flash nanoprecipitation (FNP) and physical self-assembly technique. The photoelectric conversion efficiency is enhanced in virtue of multimetallic surface plasmonic effects. In plasmonic nanoparticles decorated quantum dot sensitized solar cell (QDSC), the multimetallic plasmonic properties are key factors which can affect the light capture efficiency, the photo-generated charge transport and the control of photoelectric characteristics. Here, we are expected to obtain a broadband light absorption spectrum of the photoanode through tuning the components, proportion and size of MNs. And we will give a systematic study to reveal the mechanism of the multimetallic plasmonic effect on the light harvesting efficiency and photoelectric properties for CdS/CdSe QDSC. At the same time, the influence of the surface or interface micro-nano structure among semiconductor oxide, quantum dots photosensitizer, electrolyte and multimetallic on the behavior of charge separation, transport and recombination will be studied. Finally, we will provide theoretical and technical support for constructing QDSC with high photoelectric conversion efficiency.

本项目利用瞬时纳米沉降自组装技术一步法制备组分、配比及尺寸可控的多元金属纳米结构,并利用多元金属纳米结构表面等离激元效应提高电池光电转换效率。多元金属纳米结构等离激元特性是影响量子点敏化太阳能电池光俘获效率和光生电荷传输及进行光电特性调控的关键因素。拟通过调控多元金属纳米结构组分、配比及尺寸获得光谱范围较宽的量子点敏化光阳极并揭示多元金属纳米结构表面等离激元效应对CdS/CdSe量子点共敏化太阳能电池光捕获性能以及光电转化性能的影响机制。系统研究多元金属纳米结构中等离激元的的微观表面结构以及和半导体氧化物、量子点及电解液形成的微纳界面结构对光生载流子的分离、传输与复合等机制的影响, 掌握调控等离激元作用的量子点敏化太阳能电池光电特性的关键科学规律，并为构建高性能的量子点敏化太阳能电池的提供理论和技术支持。

等离激元介导的光催化系统往往存在微弱的吸收光谱重叠，这限制了等离激元金属和半导体之间的能量转移。本项目结合电偶置换与共还原法，提出一种新颖的合成策略快速制备尺寸分布均匀，可控空腔尺寸大小的Au-Ag合金纳米粒子（HNPs）。与实心纳米粒子相比，Au-Ag HNPs具有独特的优势，通过控制内部空腔尺寸大小（35 nm到20 nm）实现了LSPR峰在490 nm到713 nm之间的连续调节。利用具有可调局域表面等离激元（LSPR）吸收峰的Au-Agx HNPs(x代表不同的等离激元吸收峰的位置)作为模板，包覆CdS半导体制备出Au-Agx@CdS90纳米复合材料，实现Au-Agx NPs与CdS吸收光谱的逐步重叠来增强能量转移。将Au-Ag HNPs杂化组装成一维纳米链（NCs），利用金属纳米粒子间相互作用产生的等离子体耦合能进一步增强LSPR效应。这种合金纳米链状结构相互间的耦合作用可以产生更强的LSPR效应从而产生热点区域，在这些热点区域中CdS可以实现有效的电子空穴对分离，从而提升光催化性能。