铈激活硼硅酸盐闪烁玻璃的空气中合成及其闪烁性能研究

Dense Ce3+-activated scintillating glass with the advantages of versatile composition, controllable size and shape, good optical homogeneity, simple synthesis and low cost is a promising candidate material for scintillating crystals, and it is of significance in the technology fields of high-energy physics engineering and nuclear-medical imaging. However, the reported dense Ce3+-activated scintillating glasses must be prepared in a reduced atmosphere, which extremely complicates the synthesizing equipments that are utilized to prepare glass samples, particularly in the large-scale glass samples. Therefore, it is of significance in research and development of novel scintillating materials to carry out systematic research on the synthesis of Ce3+-activated borosilicate scintillating glasses prepared in air atmosphere and their scintillating properties..In this project, based on the promising Ce3+-activated borosilicate glass, we will reveals in detail the crucial impact factors of glass compositions and synthesis process on the valence manipulation of cerium ions and its manipulation law. We will put more emphasis on finding out the effective methods for improving and stabilizing of the concentration of Ce3+ ions in the investigated dense borosilicate scintillating glasses. And we will systematically study the optical and scintillating properties of dense borosilicate glass such as, energy transfer and emission intensity, decay times and afterglow features, energy resolution, energy response and radiation hardness..All the above-mentioned efforts are made to develop a competitive and valuable Ce3+-activated borosilicate glass, which will pave the solid scientific way for practical application of scintillating glasses.

高密度Ce3+激活闪烁玻璃因具备化学组份易调、尺寸与形状（含光纤）可控、光学均匀性好、方法简单及成本低廉等优势而有望取代商用闪烁晶体，应用于高能物理工程与核医学成像等领域。但传统熔融法制备高密度Ce3+激活闪烁玻璃都需在还原气氛中进行，这将导致玻璃样品（尤其是玻璃样品放大）制备过程所需合成设备变得异常复杂，故积极开展铈激活闪烁玻璃的空气中合成及其闪烁性能研究对于新型闪烁材料的研发具有重要意义。本项目以具有竞争潜力的铈激活硼硅酸盐闪烁玻璃为研究对象，深刻揭示出玻璃组成及合成工艺对空气中合成闪烁玻璃的铈离子价态调控影响因素及其调控规律，重点探索出提高与稳定高密度硼硅酸盐玻璃中Ce3+浓度的有效方法，系统研究闪烁玻璃的能量传递及发光强度、衰减时间与余辉时间、能量分辨率、能量响应和辐照硬度等闪烁性能，研发出具有应用前景的Ce3+激活高密度硼硅酸盐闪烁玻璃品种，为推动闪烁玻璃的实际应用奠定科学基础。

本项目聚焦高能射线辐射探测用硼硅酸盐闪烁玻璃进行了较系统的应用基础研究，通过实验优化掌握了空气氛围中合成低价Ce3+激活硼硅酸盐闪烁玻璃的关键制备技术，深入理解了闪烁玻璃中离子价态调控及闪烁性能间的构效关系，取得了一批具有较高学术影响力的原创性科研成果。具体如下：.1、发现Al2O3是空气中能够制备无色透明Ce3+激活硼硅酸盐闪烁玻璃的关键组份。即只有在铝硼硅酸盐闪烁玻璃中，通过引入部分还原性物质，才能够在空气中合成出无色透明的Ce3+激活铝硼硅酸盐闪烁玻璃。具体来讲，可以通过不同硅源（SiC、Si3N4和SiO）、铝源（AlN、Al粉）和硼源（BN、B4C和B粉）及其协同作用（如SiC和C粉; SiC和AlN等协同）来改善Ce3+激活硼硅酸盐闪烁玻璃的发光性能。.2、采用高温熔融法空气氛围中优化出无色透明Ce3+激活闪烁玻璃的密度（4.52-4.94 g/cm3），发射波长（382-397 nm），衰减时间（28.29-41.74 ns）和光产额（15.69-22.82%BGO）在上述范围可调。高性能无色透明Ce3+激活硼硅酸盐闪烁玻璃在137Cs 激发源（Gamma 射线，622 keV）激发下，其光产额约为1180 ph/MeV，在350-1200 keV能量范围的能量响应线性关系好，是一种具有应用价值的闪烁玻璃。.3、这些通过不同硅源、铝源和硼源及其协同作用在空气中制备低价稀土离子掺杂闪烁玻璃的方法，对于新型闪烁玻璃或其他闪烁材料的设计与合成具有重要指导意义。在对玻璃中铈离子价态调控基础上，我们通过BN取代部分B2O3，成功地实现了中子探测用Li2B4O7闪烁玻璃中Eu3+向Eu2+自还原。.本项目研究成果主要以发明专利申请和学术论文发表等形式呈现。申请发明专利5项，暂授权3项；发表标注项目资助号的研究性论文16篇（第一标注为8篇），主要发表在J. Am. Ceram. Soc. 3篇，Ceram. Int. 2篇，J. Lumin. 2篇，在国产期刊J. Rare Earths和《发光学报》各发表1篇，积极参与国内国际学术会议10次，这些研究成果在国内外已经产生了一定学术影响。与此同时，本项目也极大提升了地方本科院校大学生的创新思维能力，本科生获全国大学生创新创业项目3项，完毕本科毕业论文逾10人，考取研究生5人，正与江西理工大学联合培养研究生1名。