东南极中山-昆仑站断面雪冰硫酸盐生成机制及指示的大气氧化信息

The ancient atmospheric oxidation evolution is most valuable to study the impact and response of atmospheric chemistry on global climate during climate change. However, because of the lack of appropriate index to reflect ancient oxygen level, there has been no direct proof to understand evolution history of ancient atmospheric oxidation capacity. Measurements of Δ17O-SO42- may provide insight into the atmosphere oxidation capacity in the past. In this project, by means of analysis of excess 17O in the surface snow, snow pit, shallow ice core and aerosol collected along the traverse route from Zhongshan Station to Kunlun Station, combine with specificity of atmospheric oxidant level in polar region, we plan to investigate sulfate formation mechanism and its spatio-temporal change characteristic, and make preliminary understanding of sulfate formation mechanism and its isotope composition in different region of East Antarctica. Based on these deduction, we make further discuss of the impact of marine biogenic sulfur release on sulfate aerosol, and preliminarily recognize the contribution of stratospheric aerosol deposition to surface snow SO42- in inland plateau region of east Antarctica. These results will provide basis to interpretate ice core SO42- record and reconstruct past atmospheric oxidation history.

大气氧化状态的演化历史对于研究气候变化过程中大气化学对全球气候的影响和反馈具有重要价值。然而长期以来由于缺乏合适的反应古代大气氧化水平的气候代用指标，使之人们对于过去大气氧化能力的演化一直缺乏直接的证据。冰芯中硫酸盐（SO42-）的过量氧-17的测定展示了其作为解析过去大气氧化状态的有力工具。本项目我们拟通过中山-昆仑站表层雪、雪坑、冰芯以及气溶胶样品的过量氧-17分析，结合极区大气氧化条件的特异性，研究东南极地区SO42-的生成机制及其时空变化特征，初步明确东南极冰盖不同区域雪冰中SO42-的生成机制及其同位素构成的大气氧化信息指示意义，在此基础上进一步探讨海洋生物硫（冰芯硫酸盐的主要来源）排放对于大气硫酸气溶胶的影响，初步识别平流层气溶胶沉降对东南极高原区域降雪中SO42-的贡献，为精确解读雪冰SO42-记录及重建过去大气氧化状态提供依据。

人们对于过去大气氧化能力的演化一直缺乏直接的证据。本项目通过中山-昆仑站表层雪、雪坑、冰芯以及气溶胶样品的过量氧-17分析，结合极区大气氧化条件的特异性，研究东南极地区SO42-的生成机制及其时空变化特征，初步明确东南极冰盖不同区域雪冰中SO42-的生成机制及其同位素构成的大气氧化信息指示意义，为精确解读雪冰SO42-记录及重建过去大气氧化状态提供依据。本项目开展了南极雪冰、降雪和气溶胶中硫酸盐含量的时空变化特征和机制研究，结果表明（1）中山-Dome A断面雪冰硫酸盐含量没有显著的年际变化特征；从空间分布上来看，南极内陆非海盐部分SO42-较高，海洋生物释放DMS氧化生成的SO42-气溶胶可以高效的输入南极内陆至少到海拔~2800m范围内。（2）中山和长城降雪和气溶胶样品结果表明SO42-/Na+比率呈现出明显的季节性周期，在12-2月（暖季）高，在6-8月（冷季）低。（3）海冰的存在可能会影响大气中SO42-的来源和生成，暖季时长城站威德尔海周边有海冰存在，为研究海冰的潜在影响提供了有利条件。（4）中低纬和南半球高纬大气硝酸盐Δ17O存在显著的不同，中低纬区域大气中硝酸盐的氧化生成主要受控于羟基自由基OH，而高纬地区，O3及BrO等可能在硝酸盐的生成过程中起主导作用。这些结果为精确解读冰芯硫酸盐记录和反演大气氧化信息提供依据。