新型纳米纤维自增强电化学发光生物传感器研究

The project is focus on "The preparation of novel self-enhanced electrochemiluminescence nanofibers and their application in biosensors" to enhance the luminous efficiency, simplify the experiment system, improve the analysis sensitivity and selectivity. For this, we attempt to develop a simple method to synthesize a self-enhanced elecctrochemiluminescence nanofiber with good conductivity and specific recognition function by electrospinning the mixture of suitable polymer, biological molecule, electrochemiluminescence molecule and its co-reactant. Since biological molecule, electrochemiluminescence molecule and its co-reactant were loaded on the nanofiber at the same time, the stability was improved. Moreover, the prepared nanofiber can produce high electrochemiluminescence signal by itself and recognize the corresponding target biological molecule specifically. In addition, since the prepared nanofiber is self-standing structure, it can be used as electrode directly for the simply, sensitively and selectively analysis of DNA (e.g. DNA methylation), protein (e.g. thrombin, carcinoembryonic antigen) and so on.

为了增强电化学发光效率，简化实验体系，提高分析物的灵敏度和选择性，拟开展“新型纳米纤维自增强电化学发光生物传感器研究”。本项目拟选择合适的聚合物前体、具有特异性识别作用的生物分子、电化学发光分子及其共反应剂的混合物作为电纺溶液，优化电纺过程中各项参数，直接利用静电纺丝技术，无需碳化，一步简单制备一种导电性好、 灵敏度高且具有特异性识别作用的自增强电化学发光纳米纤维复合物。该材料将生物分子、电化学发光分子及其共反应剂同时负载到纳米纤维中，增强电化学发光信号，提高稳定性的同时，使纤维膜具备特异性识别作用。由于制备的材料具有自支撑的膜结构，因此可直接用作电极材料，实现对DNA（如甲基化DNA）、蛋白质(如凝血酶、癌胚抗原）等生物大分子的简单、灵敏及特异性的分析。

在国家自然科学基金面上项目（21675065）资助下，我们在前期工作基础上，按照项目原定计划，在新型自增强电化学发光（ECL）复合材料的设计、制备及传感应用等方面，开展了一系列研究工作，并取得了多项有价值的学术研究成果，顺利完成了项目预期目标。主要工作包括：利用静电纺丝技术，一步、可控制备了一种具有自增强ECL性质的纳米纤维复合材料；将碳基量子点及其复合材料作为三联吡啶钌（Ru(bpy)32+）的新型共反应剂，制备了一系列新型自增强ECL复合材料；对上述具有自增强ECL性能的复合材料的结构、性质进行研究，并耦合适配体传感技术，结合多种信号放大策略，构建了多种ECL生物传感器，实现了对目标物（农药残留、真菌毒素、重金属离子等）的高灵敏、高选择性分析。同时，引入比率传感策略，构建了多种比率型电化学、光电化学、荧光生物传感体系，成功应用于上述目标物的精准、灵敏检测，研究内容具有重要的科学意义和应用前景。项目资助期间（2017.01-2020.12），以通讯作者在Biosensors and Bioelectronics, Food Chemistry, Sensors and Actuators B等杂志发表SCI论文22篇。其中，I.F. > 6的12篇，被引频次总计260余次，单篇最高已被SCI源期刊引用60次，一篇入选“ESI高被引论文”（Food Chemistry 2019, 292, 98-105）。申请发明专利18件，授权1件。获江西省自然科学二等奖1项（2017年，第三完成人）。参加国际、国内学术会议53次，邀请报告10次，口头报告10次。培养博士毕业研究生1名，硕士毕业研究生7名。项目负责人入选教育部“长江学者”特聘教授（2017）、江苏省“双创团队”领军人才（2019）、江苏省“双创人才”（2017）、江苏省“六大人才高峰”（2017）等。