北京地区大气中多环芳烃的排放、扩散、暴露与风险

多环芳烃（PAHs）在我国大气环境中污染严重，尤其是北方。人群PAHs呼吸暴露与肺癌发病相关。我国肺癌发病率和死亡率持续上升，大气PAHs污染是原因之一。我国尚缺乏针对区域环境中大气PAHs的长期定点监测数据，所以模型手段尤为重要。在已有报道中，缺乏能够将大气污染物的源头排放、扩散、人群暴露及风险之间的过程整合起来的、针对区域环境的系统模型研究。本研究以北京市为研究区域，建立PAHs的源排放-扩散-呼吸暴露及风险整合模型，并结合大气被动采样等实验手段开展4项研究内容：①建立 4km×4km PAHs高分辨率大气排放清单；②利用扩散模型模拟PAHs浓度和空间分布；③人群PAHs呼吸暴露及肺癌风险估算；④模型评估（包括模型验证、灵敏度分析、不确定性分析）。通过本项目研究，可以在理论上建立从污染物排放到对人体健康的影响定量化及不确定性讨论的一套方法；在实践上为污染物管理和控制提供依据。

建立排放因子数据库，收集各种排放源统计数据建立排放清单。排放源数据库包括电厂用煤、工业用煤、炼焦用煤、供暖用煤、生活用煤、秸秆燃烧、交通排放、天然气8种，划分为点源、线源、面源3种。分辨率为经纬度0.05°×0.05°，北京地区划分为733个网格。2010年北京地区多环芳烃（PAH16）总排放量 2.10 ×105 kg/年,北京市PAHs的排放密度为12.49 kg/km2,略低于天津2003年的PAHs排放密度16.09 kg/km2。其中主要排放源包括炼焦和工业用煤（63%），生活用煤（19%），秸杆燃烧（11%），交通用油（7%）。输入每种排放源的排放源强和排放源参数，用大气扩散模型(ISCLT3)模拟北京市大气气相PAH15的浓度为1.54×10-6-2.60×10-6 mg/l，颗粒态浓度8.72×10-8-2.08×10-7 mg/l，模型结果经被动采样监测结果验证在误差范围内可以接受。完成被动大气采样器的校准与验证。研究区域大气中总的PAHs（颗粒相+气相）为：主动采样范围54-1000 ng/m3（均值298±425 ng/m3）、被动采样237-1500 ng/m3（752±337 ng/m3）。二者间差别偏大但仍在可接受范围内（比值<3），说明被动采样技术满足区域调查的需要。城市与农区的比值主动与被动均为1.24。城市样点浓度高于农村样点，但是城市农区差异不显著，能源利用效率低是主要原因。暴露模型得到北京地区儿童、青少年和成人对PAH15的绝对日均暴露量分别为1.76、3.21和4.56 mg•d-1，高于文献报道值1个数量级以内。呼吸途径占6.4%。与美国和加拿大报道中呼吸暴露的贡献为3%-7%左右的结论相近。利用蒙特卡罗方法对暴露模型进行了不确定性分析。将排放、扩散、暴露及风险估算模型整合后，计算北京地区人群PAH15终生暴露量及风险。暴露量以毒性等量因子（TEFs）换算后，得到毒性当量(BaPeq)为0.0309 mg• kg-1•d-1。其中呼吸（颗粒态）的贡献为20.4%。北京PAHs的平均致癌风险为3.1´10-5 年-1。其中呼吸途径致癌风险为6.3´10-6 年-1。以10-6-10-5 年-1 癌症增量发病率为最大可接受风险水平，结果超出最大可接受风险水平。PAHs呼吸暴露对总风险的贡献为19.7%,对健康的影响不容忽略。