WO3/g-C3N4复合材料的表界面调控制备及其可见光催化降解溴代阻燃剂性能研究

Sunlight photocatalytic degradation of organic pollutants in wastewater has exhibited important application potential, and it is one of the research topics and pioneer projects. In the development of newly efficient g-C3N4-based photocatalysts with good visible-light absorption, the absent of hydroxyl radicals generated in the photocatalytic degradation system leads to weak oxidizing ability, which becomes the primary restriction on the application of this new photocatalysts in contamination elimination. In this project, WO3/g-C3N4 composites with different surface and interfacial properties are intended to be prepared under the regulation strategy. The corresponding photoinduced charge dynamics of each composite is expected to be observed by the surface photovoltage spectroscopy (SPS) and photocurrents in order to find the relationships between surface-interfacial properties and photoinduced charge dynamics, which provides direct evidence for fabricating highly efficient WO3/g-C3N4 composites with Z-scheme. In addition, the photocatalytic activity and reusability of each WO3/g-C3N4 composites will be studied by the degradation of aqueous brominated flame retardants; meanwhile, the reaction mechanism and the degradation pathway will also be studied deeply. It is expected to develop newly efficient g-C3N4-based photocatalysts, achieving the totally degradation of aqueous brominated flame retardants under ambient conditions.

太阳光催化降解水中有机污染物具有重要应用前景，是当前水环境污染治理领域的研究热点之一。在开发新型高效g-C3N4基可见光催化剂的研究中发现，光催化降解体系中羟基自由基缺失导致的光催化剂氧化能力不足已成为限制其在降解水中有机污染物应用的首要原因。围绕这一严重缺陷，本研究拟采用表界面调控策略设计制备具有不同表界面特性的WO3/g-C3N4复合光催化材料，通过表面光电压谱和光电流响应等实验结果，评价此类光催化材料的光生电荷动力学行为，建立表界面特性与光生电荷动力学行为之间的关系，为构建具有Z-scheme结构的WO3/g-C3N4复合光催化材料提供直接证据。此外，通过水中溴代阻燃剂的可见光催化降解实验，研究以上复合材料的活性和稳定性，并揭示其降解机理及路径。本研究可望设计制备新型高效g-C3N4基光催化材料，实现温和条件下水中溴代阻燃剂的完全降解。

快速的工业化进程导致大量有害物质过度排放到环境中，许多新兴污染物在环境水体中检出，如酚类、抗生素类、溴代阻燃剂类污染物等。这些污染物虽然在环境中的含量极低，却严重威胁着人类和生态系统的安全。为了缓解污染问题，以可再生太阳能为动力的光催化技术在降解水中有机污染物方面展现出广阔的应用前景，成为当前水环境污染治理领域的研究热点之一。这一技术的关键是设计开发高效稳定、环境友好且廉价易回收的光催化剂，从而克服催化剂污染环境、处理效率低、成本高等限制光催化技术在环境催化领域实际应用的缺点。. 石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种极具潜力的可见光催化材料而备受关注。研究工作以提高g-C3N4光催化降解性能为目标，针对g-C3N4比表面积小、光生载流子分离困难等缺陷，通过形貌调控及表界面调控策略，制备出一系列基于石墨相氮化碳的高效可见光催化剂，例如：氮化碳纳米片、氮化碳中空纳米球、苝四甲酸二酰亚胺-氮化碳（PDI/g-C3N4）、TiO2/g-C3N4异质结、具有Z-scheme结构的H3PW12O40/g-C3N4和WO3/g-C3N4复合材料，以及用于与g-C3N4复合的WO3和BiOClxBr1-x固溶体。通过各种表征手段，揭示了催化剂的表面特性以及g-C3N4与复合组分的结合方式;通过对比调控前后催化剂的理化性质及光生电荷动力学行为，建立结构与光生电荷动力学行为之间的关系。此外，选取难降解的酚类、抗生素类及溴代阻燃剂类化合物为目标污染物，系统研究所制备材料的可见光催化活性和稳定性，并进一步探索材料的对有机污染物的光催化降解机理乃至矿化路径。以上研究将环境科学、催化科学和纳米科学相互融合，为设计高效稳定的应用于环境中有机污染物削减的石墨相氮化碳基光催化剂提供新思路和依据。 . 在本研究中，项目负责人以第一作者或通讯作者身份共发表SCI检索论文5篇，中文期刊论文1篇，申请国家发明专利1项。代表性论文分别发表在Applied Catalysis B: Environmental，ACS Applied Materials & Interfaces，Catalysis Science & Technology等著名学术期刊。