大气甲烷浓度的控制因子及对大气氧化剂的影响

Atmospheric methane (CH4) is of importance for both climate change and air quality. Methane is the second most important anthropogenic greenhouse gas after carbon dioxide. It is also significantly affects the tropospheric oxidants (such as OH and ozone) and then affects the cleansing capability of the atmosphere. Factors controlling the methane concentration and its impacts on tropospheric oxidants are still poorly understood. The project proposes to use observations from the surface network and multiple satellite instruments to examine inter-annual variability of atmospheric methane during 1985-2012. We will conduct a nearly 30-year simulation of tropospheric chemistry using historical emission estimates and meteorological reanalysis, and examine the inter-annual variability of OH and its impact on methane concentration and lifetime. We will use surface measurements of methane carbon-13 (C-13) isotope and satellite measurements (SCIAMACHY and GOSAT) to better constrain the methane emissions from different sectors, anthropogenic vs. natural, and their inter-annual variability using the adjoint method and a model simulation of methane C-13 isotope. The project will further investigate impacts of changes in the methane concentration on the inter-annual variability of OH and ozone concentrations in the past 30 years, and quantify the role of methane on climate change and air quality.

大气甲烷对于气候变化和空气污染都有着重要的研究意义。它是仅次于二氧化碳的最主要的人为温室气体，同时也影响对流层的氧化剂气体，如OH自由基和臭氧，从而影响大气对污染的清除能力。我们对控制甲烷浓度的因子及它对大气氧化剂的影响尚未清楚。本项目将应用地面网络和多个卫星仪器的观测资料分析大气甲烷在1985-2012年间的年际变化。本项目将应用污染物历史排放清单和再分析气象场进行近30年的全球大气化学模拟，分析对流层OH浓度的年际变化及对甲烷浓度年际变化的影响。本项目将结合地面甲烷碳-13 (C-13) 同位素观测和卫星观测资料（SCIAMACHY和GOSAT），应用大气化学模型模拟甲烷C-13同位素，并应用伴随模式反演估计甲烷的排放源，从而分析不同种类源的全球分布、相对贡献和变化。本项目将进一步分析近30年来大气甲烷浓度的年际变化引起的对流层OH和臭氧的变化，认识甲烷对气候变化和大气污染的影响程度。

大气甲烷对于气候变化和空气污染均有着重要意义。它是仅次于二氧化碳的最主要的人为温室气体，同时也影响对流层大气氧化性，如OH 自由基和臭氧浓度，从而影响大气对污染的清除能力。本项目旨在结合地面、卫星甲烷观测和大气化学模型分析近30年来大气甲烷浓度的年际变化和趋势，量化人为和自然甲烷排放源的相对贡献和年际变化，进一步认识大气甲烷浓度变化对对流层氧化性气体（例如臭氧）的影响。项目综合分析了NOAA地面监测网络、SCIMACHY、GOSAT卫星仪器和飞机航测等资料，验证了各观测资料评估2000年以来大气甲烷浓度变化趋势的一致性。1990年以来大气甲烷浓度平均每年以5.6%的速率增加，从2000年开始甲烷浓度基本保持不变，之后于2007年又以平均每年5-6%的速率增加。现有全球人为甲烷排放估算（2010年为372百万吨）并不能解释大气甲烷浓度的年际变化。大气甲烷C-13同位素观测自2007年呈现下降趋势，反映了C-13同位素含量低的排放源（包括农业排放、垃圾填埋、自然湿地排放）排放增大，或者C-13含量高的排放源（例如化石燃料燃烧、生物质燃烧等）排放减少。项目发展了大气化学模型的甲烷C-13同位素模拟，然而C-13模拟结果存在明显低估，可能反映了全球森林燃烧排放源的严重低估。项目发现OH浓度对大气甲烷浓度的模拟有着重要的影响。对流层平均OH浓度降低5%，全球平均甲烷浓度升高3%（60 ppbv）。项目进一步解析了近二十年来对流层臭氧变化趋势的驱动因子，明确了大气甲烷浓度变化对亚洲和南半球对流层臭氧变化趋势的影响程度。项目已支持发表SCI论文9篇，培养博士生3名。