钙钛矿SrTiO3电输运性质的第一性原理研究

Perovskite SrTiO3 displays intriguing physical properties and application potentials, however the low room-temperature electrical transport limits its application in electrical devices. Understanding the electrical transport mechanisms is the prerequisite of enhancing the transport properties. Previous studies of the electrical transport of SrTiO3 is based on extremely simplified empirical model. Recently, parameter-free first-principles calculation of electrical transport has been developed, however, its application is still limited in simple crystal structure materials due to the challenge of electron-phonon coupling calculation. SrTiO3 has large and polar crystal structure and is not stable from generally zero-temperature firs-principles calculation. In this proposal, we aim to realize the fully first-principle calculation of the electrical transport of SrTiO3 by developing multi-interpolation and temperature-dependent methods. Through the calculations, we can understand the scattering mechanisms in SrTiO3, reveal the effect of doping and strain on the electrical transport and provide the theoretical guidance to optimize the electrical transport.

钙钛矿SrTiO3具有许多独特的物理性质与应用潜力，然而过低的常温电输运系数限制了其在电子器件中的应用。理解电输运的物理机理是提高电输运性质的基础。至今对SrTiO3电输运机理的研究仍然停留在极度简化的经验模型。近两年，不需要任何可调参数的第一性原理电输运计算得到初步发展，但是由于关键物理量电声耦合的计算难度大，全第一性原理电输运计算仍然止步于简单晶格材料。对于SrTiO3这类复杂极性晶格且零温计算不稳定体系的计算仍然存在很大挑战。项目将通过多种插值技术结合以及非零温计算等方法，发展高效可行的温度相关第一性原理电输运计算方法，实现对SrTiO3电输运性质的研究，探索各种散射机制的真实竞争关系，以及掺杂和应力等外生条件对电输运性质的影响。在理解电输运物理机理的基础上，为电输运性能的优化提供可行途径。

在电子器件应用中，材料的电输运是极为重要的基本性质。电输运可以由电子玻尔兹曼输运方程描述，关键物理量是电声耦合系数。无需先验可调参数的第一性原理计算在电输运研究以及微观机理分析中发挥着越来越重要的作用。但是，三维极性材料中电子与纵波光学声子的耦合强度随声子波矢的减小而急剧增大并发散，计算中需要对布里渊区作极为密集的离散，难以实际执行，因此需要开发适用于复杂极性晶体的可行计算方法。另外，二维材料的诸多新颖物性使其受到越来越多的关注，然而二维极性作用不同于三维系统，因此需要进一步开发适用于二维极性晶体的计算方法。针对以上问题，本项目基于电声耦合的特点，将其分为短程非极性作用和长程极性作用两部分，对短程作用执行线性插值而对长程作用采用三维弗勒利希解析模型计算，极大地提高了计算效率，成功实现三维复杂极性材料的电输运研究。对二维长程极性作用着眼于根本的库仑力，以二维库仑力为基础，发展并验证了相应的二维弗勒利希模型。将本项目所开发的第一性原理电输运计算方法应用于三维和二维材料本征热电优值的预测，寻找到具有高转换效率潜力的新型热电材料。计算表明，N型和P型三维Ba2AuX的室温最高热电优值分别高达1.7和1.0；对于二维体系，单层Tl2O的室温热电优值分别为1.4和1.2；单层N型α-Te的室温热电优值为0.55，同时4%的拉应力能够有效减小ZA声子对电子的散射作用，进而将α-Te的电子迁移率提高到8000cm2/Vs，热电优值提高到0.94，表明应力是电输运的有效调控方法。