高砷地下水系统中碳酸盐（岩）体系-砷相互作用的关键水文地球化学过程研究

Drinking of high arsenic groundwater causes serious endemic arseniasis world widely. As the connection of groundwater, sediment and microorganisms, hydrogeochemical processes are major factors controlling the mobility and enrichment of arsenic in groundwater. It remains unknown that whether carbonate system associated hydrogeochemical processes work on the mobilization and enrichment of arsenic in groundwater. In this proposal, high arsenic groundwater system is chosen as the study object. Hydrogeology, hydrogeochemistry, mineralogy, environmental geochemistry and geomicrobiology technologies were conducted together to interpret mechanisms of：1) the interaction between arsenic and carbonate system in high arsenic groundwater system, and 2) the effect of microbial activities on the release and transform of carbonate bound arsenic. The study will further our understanding of the role of microbes on arsenic cycle in groundwater, and the mechanisms of carbonate system –arsenic interaction and arsenic enrichment in groundwater.

饮用高砷地下水引发的地方性砷中毒是世界性的环境、地质和健康问题。水文地球化学过程是联系地下水、沉积物和微生物的核心纽带，对高砷地下水的形成具有不可替代的关键性功能。但作为地下水中最重要的水化学过程之一，碳酸盐岩体系及其演化对砷迁移-富集的影响研究仍极其匮乏，有些尚是空白。本项目拟在我国典型高砷地下水分布区域，通过水文地质和水文地球化学调查分析，结合矿物学、环境地球化学和地微生物学等多学科交叉手段，旨在阐明：1）地下水系统中碳酸盐岩体系与砷的相互作用行为；2）原生微生物参与下，沉积物中碳酸盐岩结合态砷的释出机制和对地下水砷富集的影响。研究成果有望为微生物影响砷循环途径提供新的思路，对认识地下水中碳酸盐岩体系-砷的相互作用过程及砷富集机制亦具有重要科学意义。

本项目以高砷地下水中碳酸盐岩体系与砷的相互作用为主要研究目标，开展了地下水碳酸盐岩体系对砷迁移转化影响的探究，以及微生物参与下碳酸盐岩结合态砷的释出行为的研究工作，取得了一系列原创性研究成果。（1）系统地开展了高砷地下水中碳酸盐岩体系及砷的赋存特征调查，以干旱-半干旱的运城盆地和降雨充沛的江汉平原为例，对比分析了两地高砷地下水和碳酸盐砷赋存的异同，其中运城盆地高砷地下水属于弱碱性氧化性环境，江汉平原高砷地下水属于中性还原性环境，高砷区沉积物中存在大量的碳酸盐岩结合态砷，并且主要为方解石结合态砷为，碳酸盐的溶解以及微生物介导的碳酸盐岩结合态砷的释出有利于了地下水中砷的富集。（2）通过室内实验模拟研究了碳酸盐岩体系与砷的相互作用行为，首次发现碳酸盐岩中Mg、Fe的存在促进了砷的吸附，水溶解中大量的Mg离子抑制了碳酸盐岩沉淀过程中As(V)的固定，促进了As(III)的固定，而微量Fe离子则有利于As(V)和As(III)的沉淀固定。（3）基于微生物参与下碳酸盐岩结合态砷的研究发现，生物成因碳酸钙对砷的捕获量随砷浓度增加，碱度是影响生物碳酸钙捕获砷的重要因素，Mg离子的出现有利于生物碳酸钙的固砷能力增强；在SRB菌介导下，碳酸盐岩结合态砷显著释出，反应生成的次生矿物对砷的富集具有一定的抑制作用。综上所述，课题系统地开展了高砷地下水系统中碳酸盐岩体系对砷迁移转化的影响及作用机制研究，评估了微生物参与下碳酸盐岩结合态砷的形成和释出行为及其对高砷水形成的影响，研究成果对认识地下水中碳酸盐岩体系和砷的相互作用行为及机制具有重要的科学意义，为地下水砷污染修复提供了新思路。