原生高砷地下水氮素特征及其对砷的生物地球化学作用机理

According roles of Nitrogen cycle processes on arsenic transformation and transfer and the nitrogen affected by human activities significantly, we will investigate distribution of ammonia nitrogen, nitrite and nitrate in groundwater system of Kuitun river basin, Xinjiang, evaluate their redox roles on different arsenic species, and reveal the importance of nitrogen on hydrogeochemical processes. Changes of different As species will be studied in sediment-water system amended different valence nitrogen and indeginous bacteria. We will assess dynamic processes of As biogeochemistry. Based on characteristics of different valence nitrogen and groundwater As species, roles of different valence nitrogen in As biogeochemistry will be investigated. We will reveal mechanisms of arsenic enrichment with regard to the presence of nitrogen.

原生高砷地下水是一个世界性的重大环境问题。本项目将针对新疆奎屯河流域高砷地下水系统中氮循环过程对砷的迁移转化的作用及受人类活动影响显著的特点，研究人类活动影响下氨氮、亚硝酸盐、硝酸盐的分布规律和氮素对不同价态和不同赋存形态砷的氧化还原的作用模式，揭示氮素对砷水文地球化学过程的作用机制；研究土著微生物受到氮循环的影响及其作用下不同价态、不同赋存形态砷随时间的变化规律，探讨氮素对砷生物地球化学作用的动力学过程和机理；基于此，精确表征典型高砷区不同价态氮素及地下水中不同价态砷含量，分析氮素对砷的生物地球化学效应，阐明氮循环及氮代谢相关微生物作用下高砷地下水的砷富集机理。其成果不仅可丰富和提升新疆奎屯河流域高砷原生地下水系统砷迁移转化的研究水平，而且为高砷地下水系统的开发利用和地方性水砷中毒的防治提供科学理论依据。

采用数理统计、地下水及沉积物样品测试、高通量测序、微生物分析等方法，探究研究区高砷地下水空间分布特征及形成因素，查明微生物在砷的生物化学迁移转化过程中的作用。主要得到以下结论：.（1）高砷地下水主要分布在乌伊公路以北的细土平原区及埋深大于50m的承压含水层中地下水中砷的浓度从南向北呈上升趋势。地下水中As与酸碱度（pH）、氧化还原电位（Eh）以及PO43-之间存在较为显著的相关性，高砷地下水主要存在于碱性还原环境中，含量较高的PO43-有助于砷元素释放到地下水中。.（2）地下水中 As、NO3- 超标较为严重且在垂直方向上表现出较大的空间变异性。As 超标区域主要分布在乌伊公路以北的平原区，地下水中 As 的质量浓度由南向北呈上升趋势。在平原区中上游剧烈的人为活动和降水淋溶作用下，使得地下水中与氮循环（硝化作用、反硝化作用）相关的微生物对砷的迁移转化作用产生了较大的影响。.（3）属分类水平下丰度较高的为 Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas、Novosphingobium、Hydrogenophaga。Arthrobacter 通过吸附地下水中溶解态的砷与铁锰矿化物共存于沉积物中，使沉积物中砷浓度升高。Actinobacteria中含有硫化菌，导致地下水中砷进一步聚集。Pseudomonas 在还原土壤中硝酸盐的过程中，生成固态的 Fe(Ⅲ) 氧化物，将砷固定在其氧化物表面。随着沉积物中氧化环境的增强，Hydrogenophaga将地下水中 As(Ⅲ) 氧化，溶解态砷变为固相砷存在于沉积物中。.（4）地下水中，影响微生物群落的主要环境因子为取样深度、地下水 pH、TDS、DO、EC、As、Fe、NH4+、HCO3-，Bacteroidetes在 HCO3- 与 As 的竞争吸附作用中有较大影响，Nitrospirae 能促使 NH4+ 形成还原环境，将固态的砷溶解进入地下水中，Chloroflexi 具有蒸发浓缩作用能使砷在地下水富集。Ca、Mg、Mn、Cu、As 是影响沉积物中微生物群落的主要因子。Ca与Hydrogenophaga等 显著负相关，Mn 与 Nocardioides 显著正相关。沉积层中的含砷矿物在微生物作用下进入地下水中，使得沉积物中吸附态砷减少。